博士论文-用核技术研究生物和环境体系中的碘及其化学种态
文献类型：学位论文
| 作者 | 侯小琳 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 1997 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 柴之芳 |
| 关键词 | 化学种态 超热中子活化分析 生物和环境体系 人体组织 亚细胞组分 碘缺乏病 海藻 生物学毒性 膳食 |
| 学位专业 | 放射化学 |
| 中文摘要 | 本文从对碘的中子活化分析方法研究入手，结合各种化学和生物化学分离技术研究了生物、环境样品中碘含量及化学种态分离分析方法。并用建立的超热中子活化分析方法和分子活化分析方法研究了中国人膳食碘摄入量、人体组织和海藻中碘的分布和化学种态。另外还对各种形态碘的生物学毒性进行了研究。本文的主要研究结果归纳如下：(1) 对生物、环境体系中碘的分布、存在状态、总碘及其化学种态分析方法作了全面综述，重点讨论了碘及其化学种态分析方法，提出了生物和环境碘研究中的主要问题和研究方向。(2) 碘缺乏病预防和研究中一个非常重要的工作就是测定各种生物、环境样品中的碘含量，但由于碘是一种化学性质活泼，又易挥发的元素，样品制备和分析中碘的稳定性较差，分析准确度很难保证。因此本工作首先用~(131)I放射性示踪和仪器中子活化法研究了不同种态碘在样品制备和分析中的稳定性问题。通过实验发现，不同种态碘在各种样品制备过程中稳定性差别很大。各种种态碘在室温下晾干或60-70 ℃下烘干均不会发生碘的丢失；各种介质中的有机碘，生物样品中的I~-和IO_3~-在冷冻干燥过程中了也不会丢失；但水溶液中的I~-和酸性或中性溶液中的在IO_3~-冷冻干燥后回收率分别仅为30-40%和50-60%。总的看三种种态碘的稳定性顺序为：有机碘 > IO_3~- > I~-。用酸消解样品，不进行冷却回流时碘几乎全部丢失。回流时不同样品及不同消解条件碘的回收率及消化完全程度不同。若样品灰化时不加入碱，则碘全部丢失。碘的回收率在一定范围内与加入的碱量有关，但加入碱量越多灰化越不完全。通过实验最后针对不同样品给出了最佳制备条件。还发现碘在各种中子活化分析条件下辐照均不会丢失。(3) 由于中子活化法不需对样品作任何处理，辐照中碘也不会挥发丢失，分析准确度较高。因此本工作选取中子活化法作为碘的分析方法。但由于各种干扰使得常规中子活化法对碘的探测极限较差，故我们对碘的超热中子活化法进行了研究，讨论了不同热中子屏蔽材料的性能及其在碘的超热中子活化分析中的优缺点。针对不同样品分别选用氮化硼(BN)或BN+Cd作屏蔽材料，建立了生物环境样品中微量碘的超热中子活化分析方法。该方法对含碘量大于100 ng/g 和小于100 ng/g 的固体样品中碘的分析精密度分别为2%-6%和8%-12%。含量小于 100 ng/g 的液体样品的分析精密为12-18%。计算得用BN屏蔽的内孔道，Cd屏蔽和Cd+BN屏蔽的外辐照孔道照射下碘的探测极限分别为13-30 ng/g，55-95 ng/g 和 25-68 ng/g。用该方法对我国所有一级生物和环境标准参考物质和16种常用国际生物标准参考物质中的碘含量进行了测定。(4)为了全面预防和治疗碘缺乏病，首先就需要了解人体碘营养状况。为此我们对我国人群膳食碘摄入量进行了研究。按地理位置和饮食习惯将全国划分成4大区，采用总膳食研究的方法，将所有膳食分为12类，用建立的超热中子活化法测定了其中碘含量，估算了人群碘摄入量。发现北方地区碘摄入量略高于南方地区。全国平均碘摄入量为166μg/人/天，自于中国营养学会推荐的150－200ug/人/天的范围内，但稍偏低。另外还从4大区中各选一个省进行了年龄和性别组的典型调查，结果表明4个典型调查省不同年龄和性别组碘摄入量均稍低于推荐值，且不同地区差别较大。说明根据各地具体情况进行科学补碘是非常必要的。(5) 除了膳食碘，人体组织中碘含量了是碘营养状况的一个重要指标。因此本工作选取北京地区正常人体心、肝、脾、肺、肌肉和头发，测定了其中碘含量，发现在人体组织中，除甲状腺，肝中碘含量最高，肌肉中最低。与国外相比，我国人体组织中碘含量偏低。与膳食碘调查结果相符。在所有碘缺乏病中对人口素质威胁最大的为地方性克湘病。但发病机理尚不完全清楚。有人认为它主要是由于胚胎时期及生后初期甲状腺激素缺乏造成的。认为甲状腺素不能透过胎盘作用于胎儿，正常时胎儿所需的甲状腺素主要是由胎儿自身的甲状腺合成的。但尚未得到证实。为了弄清克汀病的发病机理，采集胎龄为18-42周的正常胎儿，取其甲状腺和胸腺组织，测定了其中碘含量。发现十八周的胎儿甲状腺中就有一定量碘被浓集，且甲状腺中碘含量与胎儿的胎龄呈明显正相关(r = 0.69)，证实了前人推测的在怀孕中后期，胎儿甲状腺即有吸收和浓集碘并合成甲状腺素的能力。但未发现甲状腺和胸腺中碘有任何相关性。人体内起主要生理活性的甲状腺素T_3, 主要是在肝中由T_4脱碘转化来的。为了弄清人肝中碘的主要转化和贮存场所，彻底弄清人体内碘的代谢途径。本工作用超热中子活化法结合化学和生物化学分离技术研究了碘在人肝亚细胞中的分布及其化学种态。各亚细胞组分中总碘含量依次为细胞核 > 胞液 > 线粒体 > 溶酶体 > 微粒体。其中溶酶体中碘主要以大分子有机结合态存在，而细胞核和线粒体中与小分子有机物结合的碘较多。胞液中碘主要与3种蛋白结合，其中以中高分子量蛋白结合碘较多。(6) 近年来，随着人们对海洋生物消费量的日益增加，海藻碘成为人们膳食碘的一个重要来源。但不同海藻及海藻中不同种态碘的生物利用度判差别很大，因此研究海藻中碘的含量、分布和化学种态，对于开发利用海藻资源预防碘缺乏病和弄清多年来悬而未决的海藻富碘机制意义重大。本工作用超热中子活化法测定了40多种海藻中总碘及水溶性碘含量。发现三种大型经济海藻中碘含量依次为：褐藻 > 红藻 > 绿藻。不同海藻中水溶性碘占总碘的比例在9-99%之间。一船含碘量高的海藻中水溶性碘含量所占比例较大。海黍子中总碘及水深性碘含量呈明显的季节变化。生长初期最低，而后逐渐升高，到成熟期达最高。然后又逐渐降低，至生长结束时含碘量与生长初期接近。其中水溶性碘所占比例也呈现相似的变化趋势。将超中子活化法与各种化学和生物化学分离技术相结合，建立了一套碘的分子活化分析流程，该流程可测定海藻等植物样品中的总碘、水溶性碘、I~-、IO_3~-、水溶性有机碘、蛋白结合碘、色素、多酚和各种多糖结合碘。为了进一步弄清碘在海藻中的贮存形式，用建立的分子活化分析流程测定了几种海藻中碘的化学种态，发现海藻水浸出液中碘主要以I~-的形式存在，占水溶性碘的60-95%，其次为有机碘，IO_3~-含量极低。海黍子中有机结合碘主要以蛋白结合态存在，占总碘量的65%。其次色素和多酚中碘含量也较高，提示碘也以色素和多酚结合态存在。而各种多糖如褐藻胶、褐藻多糖和纤维素中碘含量极低，提示碘可能不以多糖结合的形式存在。(7)为了预防碘缺乏病，近年来国内外研制生产了许多补碘制剂，使用了多种不同种态含碘化合物。但关于不同种态或化合物形式碘的生物学毒性尚不太清楚。由于不种态碘的化学性质差别很大，其毒性可能千差万别。因此研究其毒性大小对于选择合适的补碘制剂，科学预防碘缺乏病意义重大。本工作以单细胞生物梨形四膜虫为材料，研究了KI、CaI_2、KIO_3、KIO_4和I_2的生物学毒性。发现除低碘浓度(<1000μg/mI)CaI_2外，其它几中含碘化合物均对梨形四膜虫的生长和分裂有抑制作用。KI的毒性较小，KIO_3的毒性比KI大10倍。KIO_4和I_2对四膜虫生长的抑制作用较强。5种含碘化合物的生物学毒性依次为：CaI_2 < KI < KIO_3 < I_2 < KIO_4。(6) 近年来，随着人们对海洋生物消费量的日益增加，海藻碘成为人们膳食碘的一个重要来源。但不同海藻及海藻中不同种态碘的生物利用度判差别很大，因此研究海藻中碘的含量、分布和化学种态，对于开发利用海藻资源预防碘缺乏病和弄清多年来悬而未决的海藻富碘机制意义重大。本工作用超热中子活化法测定了40多种海藻中总碘及水溶性碘含量。发现三种大型经济海藻中碘含量依次为：褐藻 > 红藻 > 绿藻。不同海藻中水溶性碘占总碘的比例在9-99%之间。一船含碘量高的海藻中水溶性碘含量所占比例较大。海黍子中总碘及水深性碘含量呈明显的季节变化。生长初期最低，而后逐渐升高，到成熟期达最高。然后又逐渐降低，至生长结束时含碘量与生长初期接近。其中水溶性碘所占比例也呈现相似的变化趋势。将超中子活化法与各种化学和生物化学分离技术相结合，建立了一套碘的分子活化分析流程，该流程可测定海藻等植物样品中的总碘、水溶性碘、I~-、IO_3~-、水溶性有机碘、蛋白结合碘、色素、多酚和各种多糖结合碘。为了进一步弄清碘在海藻中的贮存形式，用建立的分子活化分析流程测定了几种海藻中碘的化学种态，发现海藻水浸出液中碘主要以I~-的形式存在，占水溶性碘的60-95%，其次为有机碘，IO_3~-含量极低。海黍子中有机结合碘主要以蛋白结合态存在，占总碘量的65%。其次色素和多酚中碘含量也较高，提示碘也以色素和多酚结合态存在。而各种多糖如褐藻胶、褐藻多糖和纤维素中碘含量极低，提示碘可能不以多糖结合的形式存在。(7)为了预防碘缺乏病，近年来国内外研制生产了许多补碘制剂，使用了多种不同种态含碘化合物。但关于不同种态或化合物形式碘的生物学毒性尚不太清楚。由于不种态碘的化学性质差别很大，其毒性可能千差万别。因此研究其毒性大小对于选择合适的补碘制剂，科学预防碘缺乏病意义重大。本工作以单细胞生物梨形四膜虫为材料，研究了KI、CaI_2、KIO_3、KIO_4和I_2的生物学毒性。发现除低碘浓度(<1000μg/mI)CaI_2外，其它几中含碘化合物均对梨形四膜虫的生长和分裂有抑制作用。KI的毒性较小，KIO_3的毒性比KI大10倍。KIO_4和I_2对四膜虫生长的抑制作用较强。5种含碘化合物的生物学毒性依次为：CaI_2 < KI < KIO_3 < I_2 < KIO_4。 |
| 学科主题 | 放射化学 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2016-02-25 |
| 源URL | [http://ir.ihep.ac.cn/handle/311005/209281]  |
| 专题 | 多学科研究中心_学位论文和出站报告 |
| 作者单位 | 中国科学院高能物理研究所 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 侯小琳. 博士论文-用核技术研究生物和环境体系中的碘及其化学种态[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 1997. |
入库方式： OAI收割
来源：高能物理研究所
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