新型含2-(2-哌啶)吡啶单元二价铁配合物的合成及催化性能研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 余海 |
| 学位类别 | 硕士 |
| 答辩日期 | 2013-11 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 中国科学院长春应用化学研究所 |
| 导师 | 高连勋 |
| 关键词 | 非血红素铁氧化酶 (S)-2-(哌啶基)吡啶 二价铁配合物 双氧水 氧化 |
| 中文摘要 | 大自然利用不同种类的含铁酶来实现对碳氢化合物高效准确的氧化，这些酶包括细胞色素P450，双核铁中心的甲烷单加氧酶，博来酶素和萘双加氧酶等非血红素铁氧化酶(NHIOs)。非血红素铁氧化酶活性位点由中心二价铁与两个组氨酸,一个天冬氨酸或谷氨酸和一个水分子配位组成，为了模拟非血红素铁氧化酶，这些年许多含有多齿氮配体的二价铁配合物被报道，一些配合物与双氧水作用能够实现对惰性烷烃和烯烃的立体选择羟基化、环氧化和双羟基化反应。 基于以上研究背景，利用我们组合成的(S)-2-(哌啶基)吡啶，本文合成了多齿氮配体L(L= N4，CH3-N4，NO2-N4 and N5)及其配合物Fe(L)(OTf)2，并研究了配合物与双氧水作用对环己烷、环己烯、环辛烯、苯乙烯和1-辛烯的催化氧化性能。从配合物Fe(N4)Cl2晶体结构和ESI-MS质谱可以推测，配合物Fe(L)(OTf)2都具有六配位八面体构型。在环己烷... |
| 英文摘要 | Nature uses a diverse range of iron-based enzyme systems to effect the oxidation of hydrocarbon substrates with remarkable efficiency and exquisite control, These include the cytochrome P450, the di-iron methane monooxygenase and none-heme iron oxidases(NHIOs) such as Bleomycin and naphthalene dioxygenase. The active site of non-heme iron oxidases (NHIOs) contains an iron(II) center coordinated by two histidine residues, an aspartate or glutamate residue and a water molecule. In order to mimic NHIO catalysis, a number of iron(II) complexes with poly-N-donor have been reported in recent years. Some of the catalysts combining with hydrogen peroxide can carry out stereoselective hydroxylation, epoxidation and dihydroxlylation reactions on simple unactivated alkane and alkene substrates. Encou... |
| 语种 | 中文 |
| 源URL | [http://ir.ciac.jl.cn/handle/322003/77420]  |
| 专题 | 长春应用化学研究所_长春应用化学研究所知识产出_学位论文 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 余海. 新型含2-(2-哌啶)吡啶单元二价铁配合物的合成及催化性能研究[D]. 中国科学院长春应用化学研究所. 中国科学院研究生院. 2013. |
入库方式： OAI收割
来源：长春应用化学研究所
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