基于金纳米颗粒的表面增强拉曼散射及可视化检测 新方法研究
文献类型:学位论文
作者 | 孙洁芳 |
学位类别 | 博士后 |
答辩日期 | 2015-11 |
授予单位 | 中国科学院研究生院 |
授予地点 | 北京 |
导师 | 刘景富 |
关键词 | 金纳米颗粒,蓖麻毒素,次氯酸,氟离子,可视化检测,表面增强拉曼 光谱, |
其他题名 | Gold Nanoparticle Based Surface Enhanced Raman Scattering Substrate/Colorimetric Platform Construction and Their Analytical Application |
学位专业 | 分析化学 |
中文摘要 | 纳米科学的革新为分析化学的发展和应用开辟了新领域。本论文基于金纳米颗粒(AuNPs)的独特性质,从构建特异性表面增强拉曼( SERS)基底和可视化纳米探针的目标出发,成功地发展了几种新型检测技术应用到有害物质的快速检测中。研究内容包括以下几个方面: 首先,基于活性蓖麻毒素(ricin)脱嘌呤反应能力,发展一种特异性SERS基底实现ricin的现场快速检测。将结构简单、性质稳定的脱氧寡核苷酸底物(polydA21)与预先组装在硅片上的 AuNPs(100 nm)偶联,由于 polydA21具有很强的 SERS信号,能够兼具识别和报告双重功能。当ricin与纳米界面上polydA20发生脱腺嘌呤反应后,体系的SERS信号将发生衰减。为了进一步提高方法的灵敏度,将 SERS基底表面沉积银纳米层,由于AuNPs壳层上形成的不连续的 Ag纳米层具有许多“热点”,对polydA21的增强效果提高了近 5倍,能够提高方法的灵敏度。实验结果表明这种SERS基底能够对实际样品中ricin含量实现较好的检测。 其次,通过在硅片上以可控的方式构筑“核-卫星”纳米结构作为 SERS基底,实现对次氯酸(HClO)的高灵敏、选择性检测。这种“核-卫星”纳米结构是由大粒径的 AuNPs(100 nm)和围绕在其周围的小粒径“卫星”AuNPs(12nm)构成,它们之间的连接是通过修饰在其表面的巯基咪唑形成的分子间氢键实现。由于在两种 AuNPs连接处表面电磁场强度很高,构成了大量“热点”,使得位于这些区域的拉曼标记分子的 SERS信号得到显著增强。HClO分子能够和巯基咪唑快速反应导致氢键破坏,导致体系 SERS信号随之衰减,因此可通过HClO浓度和 SERS信号强度的对应关系间接地实现对 HClO的检测。结果表明该方法具有稳定性好、特异性强、灵敏度高等优点,能够较好地适用于实际样品中目标物的检测。 最后,发展了一种基于 AuNPs的可视化检测地下水中氟离子(F-)的新方法。利用F-的氢键形成能力及与硅氧键特异性反应其进行双重识别,提高了探针的选择性,具有制备简单、使用方便的优势。通过配体交换的方式在 AuNPs(12nm)表面引入氢键形成配体 4-巯基吡啶(MPD),MPD中含有的N原子形成N-H···F型分子间氢键而引发AuNPs团聚,但这种仅靠氢键识别F-很溶液受到其他阴离子的干扰,并且 MPD-AuNPs也容易形成 N-H···N型分子间氢键引起探针的自发团聚。为了维持纳米探针的良好的分散性,同时提高选择性,将 MPD-AuNPs表面进一步包被3-氨基异丙基三甲氧基硅烷(APTMS)水解形成的薄SiO2保护层,使得F-首先和 Si-O键反应破坏保护层,剩余的F-会进一步诱导MPD-AuNPs团聚,实现F-的可视化分析。 |
源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/34493] ![]() |
专题 | 生态环境研究中心_环境化学与生态毒理学国家重点实验室 |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 孙洁芳. 基于金纳米颗粒的表面增强拉曼散射及可视化检测 新方法研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2015. |
入库方式: OAI收割
来源:生态环境研究中心
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