离子液体作为一种极具潜力的绿色溶剂和新型功能软材料，其物理化学性质是近年来的研究热点。相对于普通的盐类如NaCl，纯离子液体或离子液体二元混合物中的相互作用非常复杂。探索离子液体的微观结构，归纳总结离子液体中的相互作用机制，对离子液体的设计和应用有着重要的指导作用。本论文采用核磁共振波谱、二维红外相关谱、过量摩尔体积、量子化学计算和分子动力学模拟，结合局部组成模型、理想溶液模型和空隙理论模型等理论模型研究了一系列离子液体溶液和离子液体混合物(离子液体-离子液体溶液)的微观结构和相互作用，主要研究成果包含以下四个方面：

1、采用核磁共振氢谱结合局部组成模型研究了一系列离子液体溶液的局部结构，讨论了溶剂、阴离子以及咪唑阳离子侧链链长对离子液体溶液局部组成的影响。尽管该模型存在一定的局限性，但在适用范围内，可作为离子液体溶液局部微环境的灵敏探针。

2、通过ATR-IR、二维红外相关谱和量子化学计算，结合空隙理论模型研究了质子溶剂溶于离子液体的动态过程及其溶解过程中氢键作用的变化。研究表明导致溶解过程和氢键作用差异性的主要因素是离子液体的空隙体积和质子溶剂分子体积，溶剂分子能否进入到空隙决定了溶解过程和氢键作用的相互作用位点。

3、研究了溶剂中含有OH的离子液体混合物和离子液体溶液的差异性，导致两类体系差异性的主要原因是OH形成氢键的机制不同：在分子溶剂中，OH主要与OH之间形成氢键网络；在离子液体溶剂中，OH主要与阴离子形成氢键作用。

4、使用Hammett指示剂法系统表征了一系列离子液体混合物的酸强度，通过改变离子液体混合物组成、比例等方法可以有效的调节离子液体体系的酸性。