特高硒环境中硒氧离子的细菌还原及其矿化机制
文献类型：学位论文
| 作者 | 袁永强 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2013 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 朱建明 ; 刘丛强 |
| 关键词 | 特高硒 碳质泥岩 亚硒酸盐 细菌还原 生物矿化机制 |
| 学位专业 | 地球化学 |
| 中文摘要 | 湖北恩施渔塘坝是中国典型的高硒地区之一，硒在该地的富集引起了许多环境问题。本文以渔塘坝高硒碳质泥岩样品为研究对象，采用从其中筛选出的3株具有还原亚硒酸盐能力的细菌，包括地衣芽孢杆菌（Bacillus licheniformis SeRB-1）、芽孢杆菌（Bacillus sp. SeRB-2）和节杆菌（Arthrobacter sp. SeRB-3）作为研究工具，展开了细菌高耐受性、细菌还原亚硒酸盐动力学以及离子胁迫下的生物矿化的初步研究。通过以上研究，得到以下几点认识和结论。 （1） 碳质泥岩样品极度富集元素硒，其含量平均约3000 mg/kg，最高可达21830 mg/kg，属于特高硒样品。V、Mo、Cr、Zn、Cu、Ni等生物活性元素也表现出一定程度的富集，说明该泥岩样品的形成有生物活动参与。而泥岩样品中丰富的有机质和氮素的组成，以及疏松的结构为细菌生存创造条件。（2）耐受性实验表明，随Se(IV)浓度（1～10 mM）升高，细菌的倍增时间延长、生长速率变缓、生长抑制指数变大。实验得出细菌SeRB-1、SeRB-2和SeRB-3对亚硒酸盐的还原耐受浓度高达800 mM，其中细菌致死半数有效浓度高达100～150 mM，说明这3种菌属于高还原耐受亚硒酸盐菌。在耐受性实验中，细菌SeRB-1的延滞期较短、生长较快、适应性更强。 （3）还原实验表明，细菌对亚硒酸盐的还原主要集中在对数生长期和稳定期前期。还原一般分为两个阶段，阶段一是从开始接种到对数生长前期，该阶段细菌生长较慢，还原速率较小；阶段二是从对数前期末到取样结束，该阶段前期，细胞生长快、还原速率大，细菌达到稳定期后，还原速率又变小。通过不同浓度下细菌对亚硒酸盐还原的平均效率计算，结合米氏方程，推导出了3种细菌在Se(IV)浓度为1～10mM的平均还原动力学方程。细菌SeRB-1的为：Ci/V=76.14+13.72Ci；细菌SeRB-2的为Ci/V=61.49+13.21Ci和细菌SeRB-3的为Ci/V=58.96+13.51Ci。通过动力学方程，计算出了细菌SeRB-1、SeRB-2和SeRB-3的酶的特征常数分别为5.55 mM、4.65 mM和4.22 mM，最大反应速率分别为0.073μM/(L?h)、0.076 μM/(L?h)和0.074 μM/(L?h)。其中细菌SeRB-2对亚硒酸盐的最大还原速率更大，还原时间更长。 （4） 3种细菌对亚硒酸盐的还原效率随Se(IV)浓度（1～10 mM）升高而降低，在Se(IV)浓度为1mM时达到最大，其中细菌SeRB-2在该浓度下还原效率最高可达90%、SeRB-1和SeRB-3也分别达到70%～60%，说明这3种菌具有在硒污染场地修复的应用潜力，其中细菌SeRB-2更有优势，Se(IV)浓度不超过1mM时，能达到比较理想的处理效果。 （5） Fe+2和Cu+2胁迫下细菌SeRB-1对亚硒酸盐的还原矿化表明，离子胁迫下也有生物矿物生成，但其生成速度比单纯的细菌还原亚硒酸盐的速度要小。透射电镜观察揭示了不同时期，生物矿物生成过程。矿化初期，小颗粒矿物（10～20 nm）开始主要在细胞膜、少量在细胞质生成，颗粒沿细胞轮廓规则排列。矿化中期，细胞开始凋亡，部分细胞壁已完全分解，粘附在细胞膜上的矿物颗粒暴露在外；细胞质出现空泡, 并被矿物颗粒补充。此阶段矿物颗粒增大（100～200 nm），仍较有规律的沿细胞轮廓或胞内空洞周边分布，也有部分颗粒从细胞表面脱落或通过胞吐作用进入培养基，而呈游离状。矿化后期，细胞几乎溶解完毕，少量颗粒粘附在细胞残体，大量的颗粒聚集成团，此阶段矿物粒径更大（300～500 nm）。成分分析表明，矿物是元素硒与某种或多种铜硒或铁硒化物的混合物，这为生物成矿作用提供佐证，也说明细菌可以通过还原、矿化来固定污染物。 总之，通过特高硒环境中细菌还原亚硒酸盐的研究，得到了动力学方程，量化表达了细菌对亚硒酸盐的还原过程，为高硒地区的污染修复提供了参考；通过离子胁迫下的生物矿化研究，揭示了生物矿化过程，为矿物的生物成因提供了新的认识，也为生物矿化机制的进一步研究提供了研究路径。 |
| 学科主题 | 环境地球化学 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2016-12-16 |
| 源URL | [http://ir.gyig.ac.cn:8080/handle/352002/5815]  |
| 专题 | 地球化学研究所_研究生_研究生_学位论文 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 袁永强. 特高硒环境中硒氧离子的细菌还原及其矿化机制[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2013. |
入库方式： OAI收割
来源：地球化学研究所
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