高压水热体系CH4电化学传感器的研制
文献类型：学位论文
| 作者 | 唐镜淞 |
| 学位类别 | 硕士 |
| 答辩日期 | 2014 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 徐丽萍 |
| 关键词 | CH4传感器 水热体系 高温高压 YSZ 电势型传感器 |
| 学位专业 | 地球化学 |
| 中文摘要 | 随着陆地油气资源的日渐枯竭，各国都将目光聚焦到海洋资源的开发上，海洋油气资源尤其是天然气水合物资源将是未来世界油气资源勘探和开发的重点。天然气水合物中，CH4的储量巨大，是已探明的煤、石油、天然气总和的两倍。对于天然气水合物的研究在当前世界范围内还主要处于勘探阶段。目前，许多国家都在使用地震探测、海底热流探查、海底地质取样、地热方法等勘探手段对天然气水合物进行勘探，但是对于与天然气水合物形成相关的海底火山和热液喷口处的CH4来源则很少进行探测，更未见使用化学传感器原位探测此高温高压环境中CH4逸度/活度的报道。因此，本论文研制的可用于海底火山口和热液喷口处CH4直接探测的化学传感器补充了国际上现有的天然气水合物勘探方法，且对探明天然气水合物的分布具有非常重要的指导意义。 本论文研究将高温、常压、非水环境下固体电解质基CH4等烃类电化学传感器的测量原理引入高压水热体系，自行设计并制作了可用于高压水热体系中CH4逸度/活度原位测量的固体电解质基电势型传感器。该传感器由高压釜（模拟高温高压水热环境）、高压釜釜塞（传感器元件承载装置）、YSZ圆台（YSZ，钇稳定氧化锆固体电解质）、Al2O3圆台（含轴向贯通的两根Pt丝，用于将信号由高温高压水热体系引出至常温常压环境）、Pt电极（活性电极）、Au电极（惰性电极）以及Pt引线等组成。 使用注浆成型法加工制作了YSZ陶瓷和Al2O3陶瓷圆柱体，并利用课题组拥有的磨床、金刚石切片机等将陶瓷圆柱体进一步加工成传感器的主要部件YSZ圆台和Al2O3圆台。使用浆料烧结法在YSZ圆台表面上分别烧制互相不连通的半圆形活性电极Pt电极与惰性电极Au电极，在Al2O3圆台表面上烧制两互相不连通的半圆形Pt电极。上述传感器元件制作完毕后，将各元件按一定次序组装并接入数据测试系统，测试不同温度条件下传感器对不同浓度CH4的电势响应信号。 采用课题组研制的高压釜装置模拟高温高压水热环境。在通入CH4气之前对传感器系统强度、密封性以及电导通进行了测试。设定实验温度为500 oC，压力为500 bar。结果表明该传感器具有一定强度、信号传输稳定且密封性较好，满足实验要求。 使体系在300和400 oC不同温度条件下恒温，并分别向水热体系内通入1、3、5、7 bar的CH4气体，考察体系温度和CH4浓度对传感器响应信号值的影响。实验结果表明：传感器对CH4的响应信号值随着CH4浓度的增大而增加，且在考察的CH4浓度范围内，响应信号值与CH4浓度呈线性关系，说明传感器在300和400 oC恒温时对CH4浓度变化具有良好的响应能力。传感器在400 oC恒温时的响应信号值比在300 oC恒温时的响应信号值要高，亦即传感器的响应信号值随温度的升高而增大。 使体系在300、330、360、400和450 oC条件下恒温，并分别向水热体系内通入3 bar的CH4气体，考察不同温度下，传感器对体系内相同CH4气体浓度变化的响应速率快慢。实验结果显示：传感器的响应速率随着温度的升高而加快，且传感器在400 oC以上时响应非常快速。 |
| 学科主题 | 地球深部物质与流体作用地球化学 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2016-12-26 |
| 源URL | [http://ir.gyig.ac.cn:8080/handle/352002/5911]  |
| 专题 | 地球化学研究所_研究生_研究生_学位论文 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 唐镜淞. 高压水热体系CH4电化学传感器的研制[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2014. |
入库方式： OAI收割
来源：地球化学研究所
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