马尾松针叶组织硫、氧同位素组成对大气硫沉降的响应研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 关晖 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2014 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 肖化云 |
| 关键词 | 马尾松针叶 可溶性硫酸盐 总硫 含量 硫 氧同位素组成 来源示踪 |
| 学位专业 | 地球化学 |
| 中文摘要 | SO2是导致降水呈酸性的主要原因之一。由化石燃烧排放的大量SO2进入大气后，通过植物气孔进入叶肉细胞产生水合作用，形成SO32-、HSO3-和SO42-等形式。SO42-可以被植物吸收、转化、累积和利用，并且是主要的S利用形式，因为大多数植物都有吸收SO2的能力，分析植物组织具有更好的灵敏度和重现性。本研究基于植物组织稳定硫、氧同位素技术，对植物叶片对大气硫沉降的响应进行了详细分析。 本研究选择了马尾松作为研究对象，并选择了大气SO2浓度水平各不相同的多个地区作为采样点，主要包括贵阳地区和云南地区（曲靖、昆明、安宁、晋宁），还选取了两个特定污染点源，曲靖火电厂和昆明钢铁厂，按照离工厂的距离进行采样。采集了各样点的针叶和根际土壤样品，分析测定了针叶的总硫（ST）、硫酸盐硫（SSO4）含量和硫同位素组成、针叶溶解性硫酸盐和叶水的氧同位素组成；土壤硫含量、硫同位素组成和土壤硫酸盐的氧同位素组成。探讨不同生境下针叶对大气硫沉降的差异响应，获得了一些发现和结论： 1.不同地区针叶硫含量比较 各地区大气SO2浓度和针叶硫酸盐硫（SSO4）含量存在较好的正相关关系(y = 0.724x + 0.0107, R2=0.92, P<0.05) ，表明针叶中SSO4含量能够有效可靠地反映大气硫污染水平。但各地SO2浓度和针叶总硫（ST）含量不存在显著相关关系(y = 0.4609x + 0.1441, R2 = 0.27, P=0.36)。表明针叶组织SSO4含量的变化相对于ST含量更能可靠地反映大气硫输入。 植物长期暴露于高SO2环境中，趋向于增加SSO4含量和ST含量，而有机硫含量通常比较稳定，受到影响较小。不同SO2浓度地区的植物根际土壤的总硫浓度差异不大，表明土壤的供硫水平差别不大。从土壤中吸收的硫在不同采样点之间没有明显的不同，叶片SSO4含量的变化可以归因于大气SO2浓度的变化。 2.特定点源针叶硫含量比较 马尾松针叶中SSO4和ST含量总体都表现为随着离工厂距离的变大而降低，这是由于越靠近燃煤工厂，大气SO2浓度越高，SO2和小于1微米的颗粒物能够通过植物的气孔被叶片吸收。长期的煤燃烧污染使得植物叶片中总硫和无机硫浓度都增加，植物叶片吸收过量的硫，超过代谢需求的硫就以SO42–的形式在植物中储存。根际土壤总硫含量比较稳定，不随着离工厂距离变化而变化。叶片硫含量的增加可以归因于燃煤锅炉产生的SO2和颗粒物的污染。 3. 不同采样点针叶组织硫同位素组成比较 贵阳地区针叶中δ34SSO4主要受到燃煤来源的大气硫沉降的影响。贵阳市苔藓组织硫同位素组成、雨水硫同位素组成、针叶硫同位素组成都偏负，相差不大，说明针叶组织硫同位素组成也能指示其长期吸收的硫来源。云南地区针叶中δ34SSO4低于燃煤的δ34S，这是由于同时受到了土壤硫来源的影响。点源附近针叶中δ34SSO4受到燃煤来源的大气硫沉降的控制。 4. 针叶组织总硫和硫酸盐硫同位素组成比较 不同地区和特定点源的各个采样点，δ34ST和δ34SSO4的差值Δ34S(δ34ST-δ34SSO4)大部分分布在2‰-3‰之间，呈现正态分布。证明了植物体内的硫同化过程中只发生很小的同位素分馏。 5.针叶组织硫酸盐氧同位素组成示踪硫酸盐来源 在大气SO2浓度很低的晋宁地区，针叶δ18OSO4接近于土壤δ18OSO4，表明针叶硫酸盐大部分来源于根际土壤。但在其他大气SO2浓度相对较高的地区（曲靖、昆明、贵阳），针叶δ18OSO4远低于土壤和雨水δ18OSO4，表明针叶硫酸盐有相当一部分来源于大气SO2氧化。 SO2氧化生成硫酸盐的氧同位素组成（δ18OSO2）取决于参与反应叶水的氧同位素组成。叶水δ18OH2O与针叶硫酸盐δ18OSO4呈正相关关系(y=0.71x+0.86，R2=0.98, P=0.01)。根据前人的研究结果和计算公式，只要测得针叶叶水δ18OH2O，就能计算出δ18OSO2。根据δ18OSO2与土壤δ18OSO4就能计算出SO2对针叶硫酸盐的贡献率。 贵阳地区大气SO2对针叶硫酸盐的贡献率最高为88%，晋宁地区最低，SO2的贡献率只有33%，这也进一步证实了之前的推断，在大气SO2浓度很低的地区，针叶硫酸盐大部分来源于根际土壤。大气SO2对针叶硫酸盐的贡献率与大气SO2浓度呈对数相关关系（y=20.78ln(x)-8.18, R2=0.87, P<0.05）。 在两个点源昆明钢铁厂和曲靖火电厂附近，针叶的硫酸盐主要有三个来源：直接从土壤吸收、大气SO2氧化，还有在工厂烟道内高温环境下氧化生成的初生硫酸盐。初生硫酸盐造成针叶δ18OSO4随着距离工厂距离的变大而降低。 6. 针叶组织与土壤硫酸盐硫、氧同位素组成比较 在本研究中，不同地区和特定点源针叶组织中硫酸盐的δ34S与土壤中硫酸盐的δ34S都有较好的正相关关系，但针叶硫酸盐的δ18O与土壤中硫酸盐的δ18O没有正相关关系。表明大部分地区针叶中硫酸盐并不是主要来源于土壤。而土壤受降雨、降尘等影响导致其同位素组成变化，也可归因于大气硫沉降引起的差异。 综上，针叶SSO4含量能够很好响应大气SO2污染水平。针叶δ34SSO4能够有效的示踪大气硫来源。针叶δ18OSO4能够指示针叶硫酸盐的来源。 |
| 学科主题 | 环境地球化学 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2016-12-28 |
| 源URL | [http://ir.gyig.ac.cn:8080/handle/352002/5921]  |
| 专题 | 地球化学研究所_研究生_研究生_学位论文 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 关晖. 马尾松针叶组织硫、氧同位素组成对大气硫沉降的响应研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2014. |
入库方式： OAI收割
来源：地球化学研究所
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