本发明公开一种石墨烯‑碳纳米管三维结构复合材料的制备方法。值得说明的是化学气相沉积法(CVD)能制备出均匀的碳纳米材料,其成分及结构易于控制,重复性好,不受基体表面形状的限制，且适合于大批量生产，是目前制备碳纳米材料最为广泛使用的技术手段。然而在连续化制备石墨烯‑碳纳米管三维结构复合材料方面的化学气相沉积技术还尚未见报道。本发明要求保护上述方法所使用的石墨烯微片和碳源同时进入反应器，催化碳纳米管生长并与石墨烯微片原位复合，获得石墨烯‑碳纳米管三维结构复合材料。