氮掺杂介孔碳及其负载钴-氧化钴纳米复合材料的制备、表征及电催化性能研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 刘真真 |
| 答辩日期 | 2016-05 |
| 文献子类 | 硕士 ; 学位论文 ; 硕士 ; 学位论文 |
| 授予单位 | 中国科学院大学 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 江河清 ; 梁方义 |
| 关键词 | 电催化 氮掺杂 介孔碳 钴-氧化钴 氧气还原反应 |
| 学位专业 | 材料工程 |
| 英文摘要 | 燃料电池被认为是二十一世纪最具潜力的能源动力系统之一，其较慢的阴极氧气还原反应以及较高的过电势是影响燃料电池能量转换效率的主要因素之一。目前，阴极氧气还原反应的电催化剂主要采用贵金属，而贵金属资源稀缺，价格昂贵，这促使人们将研究兴趣逐渐转向资源丰富的过渡金属及其氧化物。将过渡金属及其氧化物与具有优异电子传输性能的多孔碳材料相结合，所获得的纳米复合催化剂可以加快氧气还原反应的动力学，因此越来越受到广大科研工作者的重视。本论文采用一锅法制备了氮掺杂介孔碳及其负载钴-氧化钴纳米复合材料，对其微观形貌、物理和化学性质进行了表征和分析，并深入研究了其电催化氧还原的性能。 首先，以3-氨基酚为碳源和氮源，选取三嵌段共聚物F127为模板剂，在水溶液中，六亚甲基四胺缓慢分解，释放出的甲醛与3-氨基酚在氨水的催化作用下发生聚合反应生成氨基化聚合物，经过高温处理可以得到氮掺杂的介孔碳（Nitrogen-doped Mesoporous Carbon, NMC）。其中，在600 °C煅烧所获得介孔碳中氮含量为 9.1 wt %，比表面积为410.8 m2 g-1，孔体积为0.297 cm3 g-1。该材料催化的电化学反应中二电子氧还原反应占主导地位，在O2饱和的浓度为0.1 mol L-1 的KOH水溶液中，扫描速率为10 mV s-1、转速为1600 rpm的条件下，该电化学氧气还原催化反应的起始电位为 -0.25 V。 其次，在上述一锅法反应体系中，同时加入六水硝酸钴，待聚合反应完成后进行高温煅烧，从而获得氮掺杂介孔碳负载钴-氧化钴纳米复合材料（Co-CoOx/NMC）。在600 °C煅烧所获得复合材料仍然呈现介孔结构，其比表面积为423.7 m2 g-1，孔体积为0.314 cm3 g-1。该复合材料中钴主要以Co0、Co2+和Co3+三种形式存在，Co-CoOx颗粒均匀地分散在介孔碳骨架上，其粒径为6-20 nm。该材料催化的电化学反应中四电子氧还原反应占主导地位，随着钴掺杂量的增大，其对电化学氧气还原反应的催化性能逐渐增强。在O2饱和的0.1 mol L-1 KOH水溶液中，扫描速率为10 mV s-1、转速为1600 rpm的条件下，电化学氧气还原催化反应的起始电位为 -0.11 V。 在本论文中，以3-氨基酚为前驱体，所形成聚合物中的氨基可作为锚点，与钴前驱体发生相互作用，实现复合材料中钴-氧化钴颗粒的均匀分散。研究表明在氮掺杂的介孔碳体系中引入钴，可以显著提高其电催化氧还原反应的性能，不仅电流密度明显增大，同时过电位显著降低。 |
| 学科主题 | 材料 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2020-07-01 |
| 源URL | [http://ir.qibebt.ac.cn/handle/337004/9779]  |
| 专题 | 青岛生物能源与过程研究所_膜分离与催化团队 |
| 作者单位 | 中国科学院青岛生物能源与过程研究所 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 刘真真. 氮掺杂介孔碳及其负载钴-氧化钴纳米复合材料的制备、表征及电催化性能研究[D]. 北京. 中国科学院大学. 2016. |
入库方式： OAI收割
来源：青岛生物能源与过程研究所
浏览0
下载0
收藏0
其他版本
除非特别说明，本系统中所有内容都受版权保护，并保留所有权利。