六溴环十二烷(HBCDs)立体异构体的生物累积特征及其细胞毒性研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 张晓岭 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2008-06-15 |
| 授予单位 | 中国科学院水生生物研究所 |
| 授予地点 | 水生生物研究所 |
| 导师 | 徐盈 |
| 关键词 | 六溴环十二烷 UPLC/MS 手性对映体 电子废物 细胞毒性 |
| 其他题名 | Study on bioaccumulative characteristics and cytotoxicity of hexabromocyclododecane stereoisomers |
| 中文摘要 | 六溴环十二烷(HBCDs)是一种广泛存在于环境中的新型持久性有机污染物(POPs)。近年来，HBCDs的环境问题正日益引起国际上的高度关注。本文建立了环境样品中痕量HBCDs的超高效液相色谱质谱联用（UPLC/MS）定性定量分析方法，调查了我国典型电子废物拆解地区土壤、蔬菜、底泥和淡水生物样品中HBCDs的浓度水平及其立体异构体构成。同时，应用高效液相色谱法(HPLC)分别在反相C18柱和PM-β-环糊精柱上成功分离制备出高纯度的α-, β-和γ-HBCD三种非对映异构体及(+)和(-)-α-, β-和γ-HBCD六种手性对映体标样。在此基础上，以人肝癌细胞株Hep G2为离体模型，综合评价了HBCDs立体异构体的细胞毒性。所获得的主要研究结果如下： 1. 建立了环境样品中痕量HBCDs的UPLC/MS分析方法。样品经索氏抽提后，过混合硅胶和氧化铝色谱柱分离纯化，HBCDs用UPLC/MS在ESI模式下以选择离子监测(SIM)方式进行检测。方法的添加回收率为79.3±10.2%-109.9±13.9%，α-, β-和γ-HBCD的检出限分别为20、45 和 15 pg。 2. 利用UPLC/MS法对我国典型电子废物拆解地区土壤、蔬菜、底泥和淡水生物样品进行分析发现，HBCDs在土壤和蔬菜中的平均浓度分别为61.34±31.25和458.87±296.43 pg/g 干重；但在底泥、田螺、鲫鱼和泥鳅中的平均浓度分别达到了14.19 ±10.88 ng/g 干重，186.16±83.16、377.27±189.97和1791.27±897.77 ng/g 脂重，这些结果表明我国局部地区的淡水生物已受到HBCDs的严重污染。 3. 研究发现，HBCDs的生物累积具有非对映体和手性对映体的选择性。底泥样品中作为最主要优势异构体的γ-HBCD，约占总HBCDs的62.94%，而在生物样品中却以α-HBCD为主要优势异构体，约占总HBCDs的63.12-77.27%。这可能是因为γ-HBCD在生物体内的代谢速率更快所致；就手性对映体而言，田螺选择性地累积(-)-α-和-γ-HBCD，而鱼类样品则选择性地累积(+)-α-和-γ-HBCD，表明手性对映体生物累积的选择性累积具有物种的差异。 4. 首次利用高效液相色谱的反相C18柱和β-环糊精柱，从技术级HBCD混合物中成功制备出HBCDs手性对映体标样 α-, β-和γ-HBCD，及其相应的手性对映体。经UPLC/MS鉴定发现，各异构体纯度>98%，为下一步HBCDs的毒理学研究创造了条件。 5. 以Hep G2细胞为模型，首次开展了HBCDs异构体的毒性研究。不同细胞毒性终点的试验结果一致表明, HBCDs非对映异构体的细胞毒性大小顺序为γ-HBCD ≥ β- HBCD > α-HBCD，而其手性对映体的细胞毒性大小顺序为：右旋异构体((+) α-, (+) β- and (+) γ-HBCD) 大于其相应的 左旋异构体((-) α-, (-) β- and (-) γ-HBCD)。研究还发现，HBCDs异构体诱导的胞内活性氧(ROS)水平和LDH释放之间具有良好的线性关系，这预示着HBCD异构体的致毒机制可能介导于氧化损伤。 以上研究结果为深入了解和研究HBCDs立体异构体，尤其是其手性对映体的环境行为，生物毒性及其生态风险评价提供了重要的科学依据。 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2010-11-16 |
| 页码 | 110 |
| 源URL | [http://ir.ihb.ac.cn/handle/342005/12292]  |
| 专题 | 水生生物研究所_中科院水生所知识产出（2009年前）_学位论文 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 张晓岭. 六溴环十二烷(HBCDs)立体异构体的生物累积特征及其细胞毒性研究[D]. 水生生物研究所. 中国科学院水生生物研究所. 2008. |
入库方式： OAI收割
来源：水生生物研究所
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