滇池微囊藻毒素的环境化学行为研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 张维昊 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2001 |
| 授予单位 | 中国科学院水生生物研究所 |
| 授予地点 | 中国科学院水生生物研究所 |
| 导师 | 徐小清 |
| 关键词 | 微囊藻毒素 环境化学行为 时空分析 分离纯化 |
| 学位专业 | 水生生物学 |
| 中文摘要 | 有毒蓝藻水华是世界性环境问题。随着蓝藻水华暴发的频率和强度的增加，己形成水质灾害的严重后果，因此各国政府和研究机构也不断加强对其治理和研究的力度。微囊藻毒素是有毒水华蓝藻分泌的具有强烈促癌性、肝毒性的代谢物，对人类健康和环境安全构成危害。本研究在中国科技部和云南省政府联合招标课题“滇池蓝藻水华污染治理技术研究”的资助下，对滇池微囊藻毒素的环境化学行为进行了系统分析，并对安全处置藻生物量及其微囊藻毒素的分离、纯化进行了研究。目前从水华蓝藻中已获得60余种微囊藻毒索变体，其中分布广泛的是MC-LR和MC-RR。蓝藻水华暴发的许多水体中可发现一定量的微囊藻毒素。为检测水体中的痕量微囊藻毒素，以及进行微囊藻毒素的环境化学行为研究，建立了简单、快速、可靠的微囊藻毒索固相萃取一高压液相色谱分析法。500ml水样过滤后通过C18固相萃取柱浓缩，5%甲醇溶液淋洗后以甲醇洗脱。洗脱液浓缩后经HPLC分离并用UV检测器在238nm处分析。该方法具有较好的重复性、精密度和回收率，对藻毒素加标水样的回收率分别为MC-LR：81.3％和MC-RR：88.3％，方法检测限为O.1μg／L，可满足环境水体中痕量微囊藻毒素分析的要求。微囊藻毒素一般存在细胞内，主要在细胞衰亡时被释放到周围水体。微囊藻毒素在环境中的归趋主要有5种途径：(1)稀释，(2)吸附，(3)生物积累，(4)尘物降解和(5)光降解。本论文对微囊藻毒素的上述环境化学行为进行了研究，并对微囊藻毒素在滇池水体中的归趋进行了时论。实验发现，不同微囊藻毒素变体的溶解度，山于其环肽中所含氨基酸基团极性的不同，在不同极性的溶液中有不同的溶解趋势。这为不同微囊藻毒素毒性的差异性提供了解释。对于微囊藻毒素的吸附情况，考察了高岭土、硅藻土、膨润土、滇池沉积物和活性炭等吸附剂对水中微囊藻毒素的吸附作用。吸附能力极强的活性炭可将微囊藻毒素从水中去除，并使水中微囊藻毒素浓度低于检测限；其它吸附剂在实验中对藻毒素的吸附作用都较弱。微囊藻毒素具有相当的化学稳定性，但在环境中可被生物降解。为考察微囊藻毒素的生物降解情况，在微囊藻毒素提取液中通过滇池沉积物引入微生物，分析微囊藻毒索提取液中的毒素浓度变化。经过两天延滞期后，溶液中微囊藻毒素浓度明显降低，降解反应的速率常数从0.71d~(-1)到4.60d~(-1)，并随微生物数量增加而加快：加入叠氮化钠抑制微生物尘长后则未发现微囊藻毒素的降解。数据分析表明降解过程符合米氏方程规律，t_(1/2) = 2.75 ± O.12d，确证了生物降解的发尘。微囊藻毒素不仅可生物降解，一定条件下的光照可导致更快的光降解。在色素存在时，溶液中微囊藻毒素在紫外灯照射下的降解速率常数为0.01382 ±O.00187min~(-1)，滇池日光下为O.03736 ± O.0012 min~(-1)；去除色素后，光降解速率常数降低，滇池日光下为0.01375 ± O.00008 min~(-1)。色素和光强对微囊藻毒素的光降解速率常数有重要影响，溶液温度和pH对光降解的影响则较弱。数据分析表明该降解过程符合一级反应动力学方程Y = Aexp(-Bt)。本结果为进行有效水处理提供了思路，也为湖泊中蓝藻归趋机理提供了解释。实验中发现，滴加Na_2CO_3后微囊藻毒素溶液的紫外光谱发生了改变，并在245nm和295nm处吸光度有所增加。分析结果表明微囊藻毒素可与Na~+形成配位数为4的络合物。溶液pH对该络合物的稳定性有较大影响，在碱性溶液中较稳定。这种络合作用可为微囊藻毒素影响鱼类的Na~+-K~+泵酶而使其受害，以及其它毒害作用的机理提供解释，也为微囊藻毒素的分析方法提供了新的思路。在上述实验基础上，结合滇池工作站一年来的水质监测数据(2000，5-200l，4)，我们对滇池水体中微囊藻毒素的时空变化进行了分析。数据表明滇池的高营养盐浓度已使其进入超富营养化状态。然而，尽管滇池历年暴发严重微囊藻水华，水体中微囊藻毒素却没有显著积累。水体中检测到的微囊藻毒素浓度低于WHO建议的lμg／L的饮用水指标，变化范围为O～0.8μg／L，时间动态变化和空间分布变化差异不明显。与其它监测指标的数据分析表明，微囊藻毒素浓度与透明度呈显著正相关。同时滇池微囊藻毒素浓度变化的独特规律还与高原强烈光照导致的光降解和滇池微生物进行的生物降解有关。需进一步积累数据和研究以实现对微囊藻毒素的环境风险评价。本研究对滇池收获的蓝藻生物量的安全处臂进行了探讨，提出了以lO％乙醇溶液对收获藻粉进行脱毒的方法，并与分析微囊藻毒素用的甲醇提取法比较，发现乙醇溶液有较好脱毒效果，且安全、无毒，易于操作。为满足研究需要，本研究对藻粉中提取的微囊藻毒素的分离、纯化进行了研究。微囊藻毒素被10％乙醇溶液提取后，调pH至4使大量色素沉淀，再调pH为8以便在快速色谱柱上装样。比较了甲醇溶液和乙醇溶液两套淋洗系统，都获得满意结果，为进一步制各微囊藻毒素提供了基础。优化了藻粉中纯化和分离微囊藻毒素的方法，为进一步制备藻毒素纯品提供了基础。 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2010-11-16 |
| 页码 | 186 |
| 源URL | [http://ir.ihb.ac.cn/handle/342005/12580]  |
| 专题 | 水生生物研究所_中科院水生所知识产出（2009年前）_学位论文 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 张维昊. 滇池微囊藻毒素的环境化学行为研究[D]. 中国科学院水生生物研究所. 中国科学院水生生物研究所. 2001. |
入库方式： OAI收割
来源：水生生物研究所
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