Pd-In双金属电极材料制备及催化电还原水中消毒副产物的研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 刘焰真 |
| 答辩日期 | 2017-05 |
| 文献子类 | 硕士 |
| 授予单位 | 中国科学院大学 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 刘会娟 ; 兰华春 |
| 关键词 | Pd-in双金属 电化学还原 Electroreduction 三维电极 Three-dimensional Particle Electrodes 溴酸盐 Bromate Tcaa Tcaa Pd-in Bimetal |
| 学位专业 | 环境工程 |
| 其他题名 | The synthesis of Pd-In bimetal electrode materials and their application in electrochemical reduction of disinfection by-products |
| 英文摘要 | 电化学方法可有效去除水中消毒副产物三氯乙酸（TCAA）、溴酸盐（BrO3)-， 因其环境友好、工艺简单、不引入新污染物而具有较好的应用前景。电化学还原 消毒副产物包括直接电子还原和间接原子氢 H*还原两个过程，因此加速电子转 移、增加原子氢 H*含量是提高电化学还原效率的关键。相比于传统的二维电化 学反应过程，三维粒子电极的加入，可有效提高电子的转移效率。Pd 金属因其 独特的电子构型，有利于电化学催化生成原子氢 H*还原目标污染物。并且，Pd 基催化剂的产氢性能和催化性能，可通过加入有效的助金属催化剂 In 来提升。 因此，本文利用共沉淀法合成 Pd-In双金属材料，考察其对溴酸盐的电化学去除 效果，并利用三维电极反应器，研究了其对 TCAA的处理效果和作用机制。 （1）通过共沉淀法合成 Pd-In/C双金属电极，用于 BrO3-的电化学连续去除。 随着 In的加入，Pd-In/C对 BrO3的催化活性逐渐提升，Pd-In原子比为 1:4时， 其对 BrO3-的电催化还原能力最好，可将 BrO3-高效还原为 Br-。In的加入，提高 了 Pd1-In4/C中 Pd、In的分散性，降低了与原子氢 H*生成有关的 Pd颗粒的团聚。 并且，与单金属 Pd 催化电极相比，Pd1-In4/C 中金属 Pd 更富电子，有利于原子 氢 H*的生成。此外，Pd1-In4/C在所有Pd基电极中表面 Zeta电位最高，且为正电，可促进电极表面吸附 BrO3-的还原活 。与 Pd/C相比，Pd1-In4/C电极对 BrO3-的还原活性提高了 7%，比纯 C电极提高了33%。连续 30天的实验室连续运行处理发现， Pd1-In4/C电极在 0.9 mA/cm2 ，水力停留时间 20 min条件下，10μg/L，可以对初始浓度约 23 μg/L的BrO3- 实现低能耗（0.21 Kw•h/t）、高效率（91%）的连续、稳定有效去除。 （2）合成了不同 Pd:In 比例的 Pd-In/Al2O3双金属粒子电极，在三维电极反 应体系，考察了其对 TCAA的还原效果。随着 In的加入，Pd-In/Al2O3对 TCAA 的催化活性先增加后降低，在 Pd-In原子比为 1:1时，其对 TCAA催化还原能力 最强，且还原过程满足准一级反应动力学。初始浓度为 500 μg•L -1的 TCAA，在 低电流密度（0.9 mA•cm-2 ）条件下，30 min 内即可去除 94%的 TCAA。并且， 在相同实验条件下，Pd/Al2O3催化剂只能将 TCAA 还原为二氯乙酸（DCAA）， 而 Pd-In/Al2O3则可以将其进一步还原为一氯乙酸（MCAA）。依据原子氢 H*掩 蔽实验，TCAA电还原过程中同时存在直接电子还原和间接原子氢 H*还原过程。 原子氢掩蔽实验表明，In的加入，增强了间接原子 H *还原过程，并且是 TCAA 还原的主要过程。XPS分析表明，Pd-In/Al2O3催化剂在 In加入后，金属 Pd以富 电子形式存在，提高了溶液中原子 H*的含量，ESR的信号更直观的证实了这一 点。此外，In 的加入，也增强了直接电子转移过程，在 TCAA 电化学去除过程 中，表现出明显的 Pd-In协同效应。 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/38670]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室 |
| 作者单位 | 中国科学院生态环境研究中心 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 刘焰真. Pd-In双金属电极材料制备及催化电还原水中消毒副产物的研究[D]. 北京. 中国科学院大学. 2017. |
入库方式： OAI收割
来源：生态环境研究中心
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