电子传递体与含铁矿物对铬(VI)生物还原固定过程的影响
文献类型：学位论文
| 作者 | 孟颖 |
| 答辩日期 | 2017-08 |
| 文献子类 | 博士后 |
| 授予单位 | 中国科学院大学 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 栾富波 |
| 关键词 | Cr(Vi) 生物还原 Cr(Vi) Shewanella Oneidensis Mr-1 Bioreduction 电子传递体 Shewanella Oneidensis Mr-1 含铁矿 Electron Shuttles Iron-bearing Minerals |
| 学位专业 | 环境科学与工程 |
| 其他题名 | The effect of iron minerals and electron shuttles onbioreduction of hexavalent chromium |
| 英文摘要 | 环境中铬(VI)污染问题在全球范围内一直被广泛关注，Cr污染事件时有发生。 通过生物或非生物手段将毒性强、溶解度高的 Cr(VI)还原为毒性低、迁移性差的 Cr(III)是目前 Cr污染治理主要方法之一。生物还原过程缓慢，且 Cr(VI)本身对 微生物有一定毒性，使生物还原方法存在较大局限性。非生物还原主要利用环境 中 Fe(II)还原固定 Cr(VI)，该还原过程反应速率很快，但是该过程中 Fe(II)一旦 被消耗完，由于 Cr(VI)的毒性作用，微生物很难再还原生成 Fe(II)使反应持续进 行。还原过程的本质是电子传递，本研究利用电子传递体将生物还原与非生物还 原两个过程结合起来，实现持续、有效的 Cr(VI)还原固定。本研究考察了电子传 递体和含铁矿物共存时对 Cr(VI)生物还原过程的协同促进作用，进一步分析了电 子传递体与含铁矿物协同作用机理。研究结果表明： （1）在电子传递体 AQDS和 NAu-2对 MR-1还原 Cr(VI)过程的影响的实验 中，进行 AQDS和 NAu-2单独/共存时对 MR-1还原 Cr(VI)过程的影响。单独 AQDS对MR-1还原过程起到促进作用（速率常数0.209 h-1），这主要是由于AQDS 加快体系中电子传递的作用。单独 NAu-2对 Cr(VI)浓度变化基本没有影响，但 Cr(VI)本身对 MR-1有一定的毒性作用，使得 NAu-2中 Fe(III)仅有极少量被还原。 而 AQDS与 NAu-2同时加入后，MR-1还原 Cr(VI)速率常数增加至 0.496 h-1（对 照组仅为 0.035 h-1），且 Cr(VI)完全被还原后，Fe(II)浓度迅速增加至 2.9 mM。本 研究首次发现 AQDS与 NAu-2共存时对 MR-1还原 Cr(VI)起到明显的协同促进 作用。 （2）为了进一步验证 AQDS与 NAu-2协同促进作用，并对协同促进机理进 行分析，采用 AQDS与三种含铁矿物（NAu-2、水铁矿和针铁矿）进行组合，并 采用多次添加 Cr(VI)的方式考察不同组合条件对 MR-1还原 Cr(VI)过程的影响。 AQDS单独加入后促进作用与（1）基本一致，且由于 Cr(VI)毒性作用，三种含 铁矿物单独加入对 Cr(VI)生物还原过程也没有促进作用。当 AQDS与 NAu-2/水 铁矿同时存在时对 Cr(VI)还原过程产生明显的协同作用，协同系数分别为 2.09-4.63和 1.72-4.76。电子传递体 AQDS在 MR-1和含铁矿物之间起到电子传 递作用，使得 Cr(VI)存在体系中 Fe(III)被还原为 Fe(II)，Fe(II)再与 Cr(VI)发生非 生物还原，促进 Cr(VI)还原过程的进行。但在 AQDS与针铁矿的组合中，由于 针铁矿很难被 MR-1还原，导致产生的 Fe(II)的量太少，不足以影响 Cr(VI)还原 速率，因此并没有产生协同作用。 （3）在前期实验基础上，我们进一步考察了不同电子传递体（2-HNQ、5-HNQ、 AQDS、AQS、AQC、Ali和 Car）与 NAu-2组合后对 MR-1还原 Cr(VI)过程的 影响。七种电子传递体对 MR-1直接还原 Cr(VI)过程都有一定的促进作用，且随 着电子传递体本身氧化还原电位增加，促进作用逐渐增强。而对于 MR-1还原 NAu-2过程分析发现，促进作用随着电子传递体氧化还原电位升高呈现先增加后 降低的趋势。对于氧化还原电位高于-250 mV的四种电子传递体（5-HNQ、2-HNQ、 AQDS和 AQC）而言，MR-1还原 Cr(VI)的速率常数与氧化还原电位呈线性正相 关（RCr2=0.89），而 MR-1还原 NAu-2过程中 Fe(II)生成速率与氧化还原电位呈 线性负相关（RFe2=0.94）。当四种电子传递体与 NAu-2同时加入到 Cr(VI)还原体 系中，Cr(VI)还原速率随氧化还原电位升高呈现先上升后降低的趋势，在 2-HNQ+NAu-2体系中达到最大值（1.064 h-1）。在微生物还原能力范围内 （>-250mV），电子传递体与 NAu-2同时添加对 Cr(VI)生物还原过程产生叠加的 作用。其余三种电子传递体（AQC、Ali和 Car）对 Cr(VI)和 NAu-2还原过程的 促进作用均不明显。 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/38681]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室 |
| 作者单位 | 中国科学院生态环境研究中心 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 孟颖. 电子传递体与含铁矿物对铬(VI)生物还原固定过程的影响[D]. 北京. 中国科学院大学. 2017. |
入库方式： OAI收割
来源：生态环境研究中心
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