磁性铁基吸附剂去除水中锑的研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 齐增禄 |
| 答辩日期 | 2017-06 |
| 文献子类 | 博士 |
| 授予单位 | 中国科学院大学 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 曲久辉 ; 刘锐平 |
| 关键词 | 吸附 磁性吸附剂 Adsorption 磁分离 Magnetic Adsorbent 锑 Magnetic Separation 水处理 Antimony Water Treatment |
| 学位专业 | 环境工程 |
| 其他题名 | Removal of Antimony from water by Iron-based Magnetic Adsorbent |
| 英文摘要 | 锑元素被认为对所有生命形式都具有高度毒性，已被世界卫生组织分类为强 致癌物质。环境中的锑可经由摄入污染的水、食物或者空气进入人体而影响健康。 饮用水锑污染是一个世界性问题，开发可高效去除水中锑的方法已成为研究人员 的一个重要挑战。吸附作为一种成熟、经济、简单的水处理方式已广泛应用于饮 用水中污染物的去除。但使用后吸附剂与出水的“固 -液分离”是限制吸附工艺 应用的主要问题。近年来发展的磁性铁基吸附剂可借助磁场以比传统沉淀过滤法 快几百倍的进行固-液分离。通过在合成过程中向 Fe3O4磁性颗粒中掺杂其他元 素（X-doped Fe3O4，X=Cu，Ce，Mn等）可大大提高其对水中锑去除能力，同 时还能够保留足够的磁分离特性。更进一步，“磁性铁基吸附剂-磁分离”联用工 艺将有效解决吸附剂的“固-液分离”难题，对高效、低成本水处理技术的开发 具有重要意义。 论文首先研究比较了非掺杂和 Cu掺杂 Fe3O4对水中 Sb(III)和 Sb(V)的去除 能力和机理。研究发现，与非掺杂的 Fe3O4相比较，Cu掺入 Fe3O4使其表现出更 小的颗粒尺寸和较低的饱和磁化强度，同时极大提高其对水中锑的去除能力。其 中，非掺杂 Fe3O4在 pH 7.0下显示出 34.46 mg Sb(III) g-1和 7.07 mg Sb(V) g-1的 最大吸附容量（Qmax）。Cu的掺杂将吸附剂的 Qmax分别提高至 43.55 mg Sb(III) g-1 和 30.92 mg Sb(V) g-1。共存的硫酸根和碳酸根离子对吸附量影响很小，而 10 mM 磷酸根的存在可使 Cu-doped Fe3O4的 Sb(III)和 Sb(V)吸附容量分别减少 14.1％和 58.6％。吸附过程中溶液中 Sb价态分析结果表明， Cu-doped Fe3O4表面的 “≡Cu -O”比“≡Fe -O”位点具有更强的氧化活性，同时溶液中溶解氧量并不 对水中 Sb被氧化量有影响。由此推测，电子从 Sb(III)到 Cu(II)转移时会形成 Cu(I) 和 Sb(V)并向溶液中释放，然后 Cu(I)会随之歧化反应而产生 Cu(II)离子和 Cu(0) 沉淀。 为进一步提高磁性吸附剂对水中 Sb(V)的去除效率，采用溶剂热法将 Ce(III) 掺杂到 Fe3O4中合成铈掺杂 Fe3O4磁性吸附剂，并考察了不同 Ce：Fe掺杂比例 条件下其对 Sb(III)和 Sb(V)的吸附效果。基于 XPS，XRD和 FT-IR等表征综合结 果，证实 Ce原子成功掺入到 Fe3O4结构中，同时可导致吸附剂的粒径减小以及 表面积和等电点的上升。与未掺杂 Fe3O4相比，Ce掺杂材料的 Sb(III)和 Sb(V) 吸附能力分别从 111.4增加到 224.2 mg g -1以及从 37.2增加到 188.1 mg g-1。此外， 拥有最大掺杂量（Fe:Ce=5:5）的 Ce-doped Fe3O4在仅 76 mT磁场条件下 10 min 内即可完全固液分离。 新型磁性铁基吸附剂研究基础上开发了“磁性吸附剂 -超导磁分离”水处理 工艺。研究首先验证了 MnFe2O4对水中 As和 Sb的吸附行为，之后通过现场连 续流实验评估了“吸附-超导磁分离”技术的应用可行性。MnFe2O4纳米颗粒能 够在 6 h内去除水中 98.6％的 As和 91.6％的 Sb，同时促进 As(III)和 Sb(III)氧化。 该工艺“吸附段”完成后，含有磁性吸附剂的混合液进入超导高梯度磁分离系统 进行固液分离。结果表明，该系统的磁截留容量取决于“磁场梯度”、“混合液流 速”以及“钢丝填充比例”。3.0 T磁场与无磁场条件相比，系统对 MnFe2O4颗粒 的捕集能力增加超过 3倍。此外，流速从 1.0 L min-1 增加到 3.0 L min-1可将磁性 吸附剂穿透点从 35分钟提前到 15分钟。当钢丝填充率从 5％降低到 3％，由于 有效捕获区域的减少，系统捕获能力下降 13.7％。该系统对天然污染河水样品中 As、Sb的去除效率分别高达 94.6％和 76.8％。 以上研究成果表明，利用溶剂热法掺杂元素至 Fe3O4磁性颗粒对提升磁性吸 附剂锑的去除效率是十分有效的，同时也验证了“吸附 -磁分离”联用工艺具有 良好的应用前景，该论文为学科交叉强化水处理技术奠定了坚实的理论和实践基 础。 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/38684]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室 |
| 作者单位 | 中国科学院生态环境研究中心 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 齐增禄. 磁性铁基吸附剂去除水中锑的研究[D]. 北京. 中国科学院大学. 2017. |
入库方式： OAI收割
来源：生态环境研究中心
浏览0
下载0
收藏0
其他版本
除非特别说明，本系统中所有内容都受版权保护，并保留所有权利。