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环状全氟化合物与氯代多氟醚磺酸在典型区域的环境行为及人体暴露

文献类型:学位论文

作者王媛
答辩日期2017-05
文献子类博士
授予单位中国科学院大学
授予地点北京
导师蔡亚岐
关键词环状全氟化合物 氯代多氟醚磺酸 Cyclic Pfass 环境行为 Cl-pfesas 生物累积 Environmental Behavior 人体暴露 Bioaccumulation human Exposure
学位专业环境科学
其他题名Environmental Behavior and Human Exposure of CyclicPer- and Polyfluorinated alkyl Substances and Cl-PFESAs
英文摘要全氟和多氟化合物(Per- and polyfluoroalkyl substances,PFASs)的环境问 题一直是近几年的研究热点。它们在环境中广泛存在且不易被降解,并可对生物 和人体造成不良影响。因此,目前许多替代产品被大量生产和使用。这些替代产 品主要包括一些短链的 PFASs和结构中引入醚键和/或氯等杂原子的 PFASs;另 外,虽然一些 PFASs被大量生产和使用多年,但分析技术和科学研究的局限使 得它们一直未曾进入环境科学家的研究视野,近年来色谱质谱技术特别是高分辩 质谱的飞速发展和环境科学研究的不断深入使得它们的环境存在逐渐得以揭示。 我们将上述全氟和多氟化合物统称为新型 PFASs。目前环境科学界对新型 PFASs 的环境行为、生物富集和人体暴露的研究十分有限。本论文以环状 PFASs及其 异构体和氯代多氟醚磺酸(Cl-PFESAs)等新型 PFASs为对象,在建立起定性和 定量分析方法的基础上,研究它们在典型区域中的环境行为及人体暴露,论文主 要包括以下内容: 1、在目前常见 PFASs分析方法的基础上,综合优化常见 PFASs的样品前处 理、色谱分离和质谱检测方法,并对它们的异构体给予了高度关注,完善建立了 包括 Cl-PFESAs在内的多种 PFASs同时分析的方法,方法的检出限和加标回收 率等参数均满足要求,适用于环境水样、底泥和生物组织等实际样品的分析。 2、开展了北京首都机场周边环境中环状 PFASs及其异构体的识别分析、环 境行为和器官特异性的生物累积研究。利用高分辨的四级杆线性离子阱静电场轨 道阱质谱(Orbitrap MS)首次在环境和生物样品中识别分析了全氟乙基环己烷磺 酸(PFECHS)和全氟丙基环戊烷磺酸(PFPCPeS)的五种异构体的存在。地表 水和底泥中环状 PFASs的总浓度分别为 1.04 - 324 ng/L和 0.194,p < 0.01);与常见 PFASs相似,男性 C8 Cl-PFESA的浓度(n = 210;3.25 ng/g,0.08 - 24.34 ng/g)显著高于女性(n = 229;2.88 ng/g,0.04 - 42.72 ng/g;p < 0.05);青年女性体内常见 PFASs和 C8 Cl-PFESA的浓度最低。此外, 通过食鱼的摄入可能是石家庄普通人群 Cl-PFESAs暴露的主要途径。 5、探讨了头发、指甲和尿液作为非侵入性生物监测介质对一些常见和新型 PFASs内暴露指示的有效性和可行性。结果表明,对受高浓度 PFASs暴露影响 的成对血清与指甲样品(n = 8)的分析发现 PFUnDA、PFHxS、PFOS和 C8 Cl-PFESA等发生了具有明显剂量依赖性的从血清到指甲的转移(ρ > 0.74,p < 0.05);实际环境条件下的被动吸收模拟实验表明,56天的暴露仍未发现头发中 有 PFASs的明显吸收,说明可以基本排除实际空气环境直接暴露对头发和指甲 作为内暴露指示者的影响;综合分析PFOS和C8 Cl-PFESA在高低暴露人群血液、 尿液、头发和指甲中的浓度比值和转移关系,发现头发和指甲中 PFOS和 C8 Cl-PFESA浓度水平和人体内暴露存在可能的联系。另外,尿液样品可为血清样 品中无法检测到的短链 PFASs的内暴露提供证据。
源URL[http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/38711]  
专题生态环境研究中心_环境化学与生态毒理学国家重点实验室
作者单位中国科学院生态环境研究中心
推荐引用方式
GB/T 7714
王媛. 环状全氟化合物与氯代多氟醚磺酸在典型区域的环境行为及人体暴露[D]. 北京. 中国科学院大学. 2017.

入库方式: OAI收割

来源:生态环境研究中心

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