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藻源有机质诱发湖泊砷內源释放及其原位修复机理研究

文献类型:学位论文

作者唐颖
答辩日期2018-12
文献子类博士
授予单位中国科学院生态环境研究中心
授予地点北京
导师潘纲
关键词水体富营养化,砷污染,纳米气泡,同步辐射,功能基因分析 Eutrophication, Arsenic Pollution, Oxygen Nanobubble, Synchrotron Radiation, Functional Genes Analysis
学位名称理学博士
学位专业环境科学
其他题名Mechanism exploration of algae-induced endogenous release and in-situ restoration of arsenic in eutrophic lakes
英文摘要

     砷(As )作为一种可 致畸致癌的 有毒环境污染物,在湖泊生态系统中广泛分布,并通过饮用水和食物链暴露对人体健康和生命安全产生潜在威胁。 近年来,由于外源 营养物质的持续输入,很多 As污染湖泊同时也面临着日益严重的 水体富营养化问题 。富营养化引起“蓝藻水华”频繁爆发,藻细胞腐烂分解“营造”的厌氧 /缺氧 沉积物 -水体微界面 环境是众多污染物质包括 As迁移转化的主要诱因之一。然而,人们对于藻华爆发后期 As在大气 -水体 -沉积物中的迁移转化规律和相关机理缺乏深入认识。另外,尽管厌氧 /缺氧修复是 As污染控制的有效途径之一,目前的修复 手段都面临着难以经济高效地将氧气输送到厌氧 /缺氧区域的技术难题。

      鉴于此,本论文首先通过野外采样调查和风险评估方法分析,研究了富营养化湖泊滇池草海沉积物 As污染现状和生态风险。其次,以滇池草海为研究对象
采用室内 模拟柱实验 的方法, 研究了藻源有机质分解过程中 As在大气 -水体 -积物中的空间分布规律,并通过 同步辐射 XANES技术、微生物功能基因 aioA、rrA、 arsC和 arsM)分析和化学分析手段 揭示相关 机理,以期深入 解析 富营化湖泊 As的生物地球化学循环过程。在此基础上,制备了氧纳米气泡 改性 沸石O2-Ze),并将其应用于沉积物 -水界面厌 氧环境修复,研究了该技术的 厌氧 复效果和对体系 As迁移转化的影响规律和机理,以期为富营养化湖泊厌氧 /缺氧复和污染物释放控制提供新的思路和方法。本文得到如下主要结果和结论:

      1)滇池草海沉积物总 As浓度为 73~285 mg/kg,平均浓度为 161 mg/kg,呈现从北到南逐渐降低的 空间 分布规律。沉积物总 As以铁锰氧化物结态和有机/硫结合态为主,二者约占总 As含量的 70%。地累积指数法评估表明目草海表层沉积物 As污染处于重度污染的水平,富集指数法评估表明人为因素对草沉积物 As污染空间分布影响较强。另外,风险指数编码法和潜在生态风险指数法评估得出,尽管目前草海沉积物 As污染风险较小,但其潜在生态污染风险很强。积物 As释放动力学和释放潜力实验结果也证明了该结论。草海沉积物 As的污染平和潜在生态风险与水体富营养化程度密切相关,因此,系统研究富营养化湖泊 As的生物地球化学循环过程,具有重要的理论和现实意义。

    2)富营养化程度的加深显著增加了 As 从污染沉积物向大气和水体释放的
风险。藻源性黑水团爆发时 上覆水和大气中 As 的最高浓度分别 达到 对照处理的4 倍和 8 倍。 另外, 藻源有机质腐烂分解过程中伴随着水体 As 的还原和甲基化转化,而 As 的形态转化与沉积物 水界面附近土著微生物 活动 ,即 As 氧化( aio A基因 )代谢被抑制 As 还原( arr A 和 ars C 基因) 和 甲基化( ars M 基因 )代谢被 增 强 密切相关。 然而, 藻源性有机质腐烂分解所形成的高有机质高硫环境,最终会促进 As2S3 (43--5 1%)和 As(III) -F e- NOM 2 8--3 5 %)等 固 As(III) 物质 的形成,从而在一定程度上缓解水体 As(III) 污染风险 。因此,开展 富营养化 湖泊大气和水体 As 污染 原位 长期监测对于污染风险管理具有重要意义 。

     3 ) O2-Ze覆盖能有效 逆转 藻源有机质分解 引起的 沉积物 -水界面厌氧环境 。在其作用下,沉积物 -水界面 形成了 约 1 cm的氧化层,界面附近的 DO浓度从 0升高到 4 mg/L Eh从 -220 mV升高到 150 mV。 与此同时 ,上覆水体的 溶解性总砷 TDAs 浓度 从 23 μg/L显著下降至 世界卫生组织规定的饮用水标准 10 μg/L以下 。 表层沉积物 同步辐射显微 X射线荧光 As和 Fe元素分布结果表明, TDAs浓度的降低主要是由于氧化条件下 大量的 As(Ⅴ)被 铁 氧化物吸附固定在表层沉积物 中 。 另外 O2-Ze作用下 上覆水体的 As(III)转化为 毒性相对较小的
As(Ⅴ)(75%)和甲基砷 ( 其中 As(III)的 甲基化转化受 微生物控制 arsM基
因丰度 增加) As(III)的氧化转化除受微生物氧化( aioA基因丰都增加)代谢增
强影响外 还与 还原性活性铁和溶解性有机质在 O2-Ze作用下产生的 •OH对
As(III)的高效 氧化过程 有关 。 因此,本文为 富营养化水体厌氧 /缺氧修复 和污染物释放控制提供了新的思路和技术。

语种中文
页码140
源URL[http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/41529]  
专题生态环境研究中心_环境纳米材料实验室
推荐引用方式
GB/T 7714
唐颖. 藻源有机质诱发湖泊砷內源释放及其原位修复机理研究[D]. 北京. 中国科学院生态环境研究中心. 2018.

入库方式: OAI收割

来源:生态环境研究中心

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