无机非金属氮化碳材料由于电子结构独特、不含金属、化学性质稳定且具有一定的可见光响应等,在能源和材料领域的地位日益突出,具有越来越广阔的研究和应用前景。基于氮化碳材料的二维层状结构和性质特征及其相关应用,本文采用密度泛函理论超软赝势方法,对氮化碳前驱体(melon)、氮氢缺陷前驱体以及石墨相氮化碳(g-C3N4)晶体及其表面结构、能带以及功函数等进行了研究,分析了二维氮化碳材料的物化性质与微观结构的关系。结果表明:Melon为直接带隙半导体,随着结构中氢键的减少,不同层状结构表面的价带和导带边缘位置均会发生改变,从直接带隙变为间接带隙又变回直接带隙半导体,说明可以通过材料表面结构设计达到调控其带隙和光学性质实现不同应用的目的。另外,研究发现不同二维氮化碳材料的费米能级随表面氢键的减少而上移,导致功函数随之减小,表面反应活性增强。本研究结果对促进二维氮化碳材料的广泛应用提供了前提和理论基础,同时也为二维材料结构设计提供了新思路和应用示范。