分子自组装是生物体及自然界普遍存在的一种现象,人们已经通过仿生自组装的方法制备了大量高度有序的功能组装体[1]。由于分子自组装是一个跨越多个尺度,并伴随有大量瞬态中间体的动态物理化学过程,其结构演变规律和分子机制还远不为人们所理解[2,3]。为此,我们选取结构简单、作用力明确、生物相容性好的改性氨基酸作为基本的组装单元,在金属离子配位作用的调控下,实现氨基酸分子间多种弱相作用(如静电、氢键、范德华和疏水作用等)的协同,从而实现氨基酸从单体到纳米球、纳米纤维直至凝胶的结构转变(Fig.1)。通过对组装过程进行多尺度、多阶段的原位表征和组装动力学分析,研究了结构演变过程的本质和规律;进一步地结合对组装过程的多尺度理论模拟,揭示了氨基酸自组装的分子机制。该研究结果不仅有利于深入认识仿生自组装过程的本质和规律,揭示组装过程与组装体结构之间的调控关系;而且可促进对生物体中多尺度分级结构的理解,为生命领域新材料的设计和合成提供新的思路和方法。