本发明涉及一种钒酸锂铯中红外非线性光学晶体及制备方法和用途，其化学式为Cs2LiVO4，分子量387.69，为正交晶系，空间群是非中心对称空间群Cmc21，晶胞参数为a=6.002(12) Å，b=12.19(2)Å，c=8.203(16)Å，α=β=γ=90°，Z=4，V=600(2)Å3；采用固相反应法及化合物熔体法生长晶体。本发明所述钒酸锂铯中红外非线性光学晶体的粉末XRD衍射图与理论值吻合；在1064 nm的激光照射下，该晶体的粉末倍频效应为5倍KDP(KH2PO4)，激光损伤阈值为28倍AGS（AgGaS2）。该晶体生长过程具有操作简单，成本低，生长周期短，物化性质稳定等优点。在倍频转换、光参量振荡器等非线性光学器件中可以得到广泛应用。