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燃烧过程中碳氢自由基与N0x反应机理的研究

文献类型:学位论文

作者杨继新
学位类别硕士
答辩日期1999-06-01
授予单位中国科学院研究生院
授予地点北京
导师钟晋贤 ; 孔繁敖
关键词燃烧 cH2 C2H N02 态一态反应
学位专业分析化学
中文摘要烃类燃烧是人们利用能源的最重要方式。燃烧反应物种数目繁多,中间又会出现多种自由基,因而非常复杂。在燃烧过程中还会有相当可观的氮氧化物生成,作为一种重要的大气污染物排放出来。不仅如此,氮氧化物还会参与到体系的再燃烧过程之中,发生反应并形成新的产物。所以人们非常关心其在燃烧体系中的行为与归宿,这方面研究一直在广泛开展。
本论文主要研究富燃料贫氧条件下烃类燃烧过程中CH2、 C2H自由基与氮氧化物之间反应的产物、通道和机理。在一个气体反应池中引人紫外激光使气体样品光解生成烃类自由基, 与按一定气压比例配好的N02或N20气体反应,其中CH2来自35 lnm下乙烯酮的光解,C2H来自248nm下溴乙炔的光解。基元反应产物的红外发射利用时间分辨的富里叶红外光谱仪检测。我们研究了三个体系的反应:CH2+NO; CH2+N20;C2H+NO。通过对产物的红外发射光谱图进行分析,或者利用光谱拟合得到产物CO的振动布居,我们推断了反应可能经历的通道,并提出了反应机理。
我们在态一态反应的层次上对烃类自由基和NO。反应体系进行实验研究,揭示了燃烧过程中与污染物有关的重要基元反应的信息。由于我们在实验中真正看到了最初时刻的产物光谱,因而远较前人在静态池中检测最终残留物的研究可靠。我们的实验结果有以下现实意义: 使人们对碳氢自由基反应有了更深入的认识,为化学动力学体系增添有价值的内容;(2>探讨了氮氧化物再燃烧过程,对于了解其污染来源,寻求减少排放途径起到作用。(3)为燃烧污染模型的建立与完善提供一定的基础。 <4>提出一个通过在燃烧器中加入乙烯酮等CH2源来大量削减NO。排放的设想。
学科主题环境化学
公开日期2011-10-20
源URL[http://159.226.240.226/handle/311016/1327]  
专题生态环境研究中心_环境化学与生态毒理学国家重点实验室
推荐引用方式
GB/T 7714
杨继新. 燃烧过程中碳氢自由基与N0x反应机理的研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 1999.

入库方式: OAI收割

来源:生态环境研究中心

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