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羰基硫在土壤和矿质大气颗粒物上的吸收与转化

文献类型:学位论文

作者刘俊锋
学位类别博士
答辩日期2006-06-08
授予单位中国科学院研究生院
授予地点北京
导师贺泓 ; 牟玉静
关键词非均相反应 三氧化二铝 原位红外漫反射 硫酸盐 硫代碳酸氢盐 heterogeneous reaction Al2O3 in situ DRIFTS sulfate HSCO2 –.
其他题名Uptake and conversion of carbonyl sulfide on soil and atmospheric mineral particles
学位专业环境科学
中文摘要本论文针对大气中OCS 源和汇的不平衡问题,利用原位DRIFTS、GC、IC、 DFT、BET、XRF 及XRD 等表征技术,对OCS 在土壤和矿质大气颗粒物上的吸 收与转化进行了详细的研究,获得的主要研究成果有: (1) 土壤吸收OCS 的最佳温度和含水量分别为298 K 和12.5%。土壤吸收的 OCS 约50%转化为水溶性硫酸盐,另外一部分OCS 转化为其它含硫化合物(主 要是FeS)。 (2) 提出了OCS 在土壤中的可能转化机制:OCS 在碳脱水酶和水解作用下 分解为CO2 和H2S,部分H2S 在土壤中的产硫酸杆菌和非均相氧化作用下,最终 生成水溶性硫酸盐。 (3) 所研究的氧化型土壤均表现为OCS 的汇,为理解OCS 源和汇的不平衡 问题提供新的数据。 (4) 以三氧化二铝作为简单模型,揭示了常温空气中OCS 在Al2O3 和矿物氧 化物上的非均相氧化反应机理:OCS 在表面羟基和表面氧的共同作用下,经由 中间体HSCO2 –和HSO3 –,最终转化为SO4 2–和CO2。 (5) OCS 在化合物上的非均相氧化反应与氧化物不同,可能以直接氧化为主。 (6) OCS 在实际采集的大气粗颗粒物上具有与Al2O3 上完全相同的最终产物 和反应中间体,遵循相同的非均相氧化反应机理。影响大气颗粒物上OCS 非均 相氧化反应的主要因素是预处理方式和氧气的浓度。 (7) 矿质大气颗粒物是大气中OCS 的一个值得考虑的汇,为理解OCS 源和 汇的不平衡问题提供新的科学依据。
学科主题环境化学
语种中文
公开日期2010-05-21
源URL[http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/146]  
专题生态环境研究中心_大气环境科学实验室
推荐引用方式
GB/T 7714
刘俊锋. 羰基硫在土壤和矿质大气颗粒物上的吸收与转化[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2006.

入库方式: OAI收割

来源:生态环境研究中心

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