羰基硫在土壤和矿质大气颗粒物上的吸收与转化
文献类型:学位论文
作者 | 刘俊锋 |
学位类别 | 博士 |
答辩日期 | 2006-06-08 |
授予单位 | 中国科学院研究生院 |
授予地点 | 北京 |
导师 | 贺泓 ; 牟玉静 |
关键词 | 非均相反应 三氧化二铝 原位红外漫反射 硫酸盐 硫代碳酸氢盐 heterogeneous reaction Al2O3 in situ DRIFTS sulfate HSCO2 –. |
其他题名 | Uptake and conversion of carbonyl sulfide on soil and atmospheric mineral particles |
学位专业 | 环境科学 |
中文摘要 | 本论文针对大气中OCS 源和汇的不平衡问题,利用原位DRIFTS、GC、IC、 DFT、BET、XRF 及XRD 等表征技术,对OCS 在土壤和矿质大气颗粒物上的吸 收与转化进行了详细的研究,获得的主要研究成果有: (1) 土壤吸收OCS 的最佳温度和含水量分别为298 K 和12.5%。土壤吸收的 OCS 约50%转化为水溶性硫酸盐,另外一部分OCS 转化为其它含硫化合物(主 要是FeS)。 (2) 提出了OCS 在土壤中的可能转化机制:OCS 在碳脱水酶和水解作用下 分解为CO2 和H2S,部分H2S 在土壤中的产硫酸杆菌和非均相氧化作用下,最终 生成水溶性硫酸盐。 (3) 所研究的氧化型土壤均表现为OCS 的汇,为理解OCS 源和汇的不平衡 问题提供新的数据。 (4) 以三氧化二铝作为简单模型,揭示了常温空气中OCS 在Al2O3 和矿物氧 化物上的非均相氧化反应机理:OCS 在表面羟基和表面氧的共同作用下,经由 中间体HSCO2 –和HSO3 –,最终转化为SO4 2–和CO2。 (5) OCS 在化合物上的非均相氧化反应与氧化物不同,可能以直接氧化为主。 (6) OCS 在实际采集的大气粗颗粒物上具有与Al2O3 上完全相同的最终产物 和反应中间体,遵循相同的非均相氧化反应机理。影响大气颗粒物上OCS 非均 相氧化反应的主要因素是预处理方式和氧气的浓度。 (7) 矿质大气颗粒物是大气中OCS 的一个值得考虑的汇,为理解OCS 源和 汇的不平衡问题提供新的科学依据。 |
学科主题 | 环境化学 |
语种 | 中文 |
公开日期 | 2010-05-21 |
源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/146] |
专题 | 生态环境研究中心_大气环境科学实验室 |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 刘俊锋. 羰基硫在土壤和矿质大气颗粒物上的吸收与转化[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2006. |
入库方式: OAI收割
来源:生态环境研究中心
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