大气中醛酮类化合物的观测及其来源的初步研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 庞小兵 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2007-06-01 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 牟玉静 ; 张晓山 |
| 关键词 | 醛酮类化合物 MACR MVK 光氧化作用 比排放因子 Carbonyl compounds photooxidation emission factors |
| 其他题名 | Long-time measurement and resources analysis of atmospheric carbonyls |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 中文摘要 | 醛酮类化合物(carbonyl compounds)是大气中一类重要易挥发性有机物（VOCs），既是光化学烟雾的重要组成成分，也是光化学烟雾形成的重要前体物。此外，醛酮类化合物也是大气中HOx自由基的重要来源，对大气中二次有机气溶胶的形成具有一定贡献，对人体健康具有直接负面影响。研究大气中醛酮类化合物的时空变化，可获得区域大气醛酮污染水平、分布特征和来源等，进而可认识光化学烟雾的形成过程以及污染程度，对合理评估大气中醛酮类化合物的环境影响提供科学依据。针对目前国内对大气醛酮研究相对薄弱的环节，深入系统开展区域大气中醛酮的长期观测十分必要，且具有重要科学意义。 本文采用2,4-二硝基苯肼涂敷的硅胶柱吸附采样，利用HPLC对样品中醛酮化合物进行定性和定量分析。连续两年外场观测研究了北京市大气中醛酮化合物，初步认识了北京市大气中醛酮的污染水平及时空变化特征。北京市大气中主要的醛酮化合物是：甲醛、乙醛和丙酮；三者总浓度夏季最高(54.3g m-3)，冬季最低(19.6g m-3)，表明夏季VOCs的光氧化可能是大气中醛酮类化合物重要来源；大气醛酮化合物的分布特征为：市区大气醛酮浓度高，郊区浓度低，道路浓度最高，汽车尾气直接排放以及排放的VOCs光氧化是市区大气中醛酮的主要来源；气象条件对大气中醛酮浓度有显著影响，闷热滞留天气导致大气醛酮浓度明显增加，大风、降雨和降雪天气导致大气醛酮浓度显著降低，大气扩散稀释和大气醛酮在雨水中的溶解是导致浓度降低的原因。 通过观测北京市大气中甲基丙烯醛(MACR)和甲基乙烯基酮(MVK)的浓度，估算了植物排放异戊二烯对大气中甲醛的贡献量；在枯叶期(三月和十一月)和夜间的大气中无法检测出MVK和MACR，而在阔叶树生长期内(四月至十月)大气中可检测出，说明两种化合物主要来自异戊二烯的光氧化，而不是来自机动车尾气直接排放，大气中MVK和MACR在八月浓度最高，峰值出现在12:00-14:00时段，分别为1.0和2.2ppbv；在四月至十月中，由异戊二烯光氧化所生成的甲醛月平均浓度在0.35-2.5ppbv范围，占大气中甲醛总浓度的4.6-11.5%。 观测了我国背景地区（青海瓦里关山）大气中醛酮化合物，认识了本底大气中醛酮浓度变化特征和来源；该背景地区大气中主要醛酮为甲醛、乙醛和丙酮，在八-九月期间，浓度分别4.16、4.25和2.02ppbv，是其它背景地区浓度的2-4倍。该地区大气中醛酮的来源较多，主要包括生物质燃烧排放、动物粪便排放、远距离传输的污染空气等；当地植被（草甸）排放的异戊二烯光氧化对大气醛酮贡献不可忽视，在夏季中午时刻对大气甲醛贡献可达18%。 研究了发动机使用生物燃油时尾气中醛酮类化合物的排放因子并与石化燃油进行了对比。汽油机使用乙醇汽油时，在催化剂前的尾气中醛酮的比排放因子比石化汽油低3.1~8.2%；经过催化剂后，尾气中醛酮排放显著降低，但乙醇汽油的比排放因子比石化汽油的高出3.0~61.7%。柴油机使用生物柴油时醛酮比排放因子比使用石化柴油时高1-22%。虽然使用这两种替代燃油可以减少PM和CO的排放，但是显著增加了醛酮化合物排放。 |
| 学科主题 | 环境化学 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2010-06-23 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/438]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_大气环境科学实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 庞小兵. 大气中醛酮类化合物的观测及其来源的初步研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2007. |
入库方式： OAI收割
来源：生态环境研究中心
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