氧化催化剂在稀燃尾气NOx选择性催化还原体系和室温催化氧化甲醛中的应用
文献类型：学位论文
| 作者 | 张长斌 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2005-06-01 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 贺泓 |
| 关键词 | 选择性催化还原 铜催化剂 复合催化剂 室温 Pt/TiO2 Selective catalytic reduction (SCR) Cu/Al2O3 Composite catalyst Room temperature |
| 其他题名 | Application of oxidative catalysts in the SCR of NOx system and the catalytic oxidation of HCHO at room temperature |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 中文摘要 | Ag/Al2O3 是催化碳氢化合物选择性还原NOx 反应最具催化活性的材料之一，但缺点是在其选择性催化还原NOx 的过程中会产生大量副产物CO。目前，解决该问题最现实的方法是使用氧化催化剂对Ag/Al2O3 选择性催化还原NOx 反应的尾气进行后处理。研究表明，该氧化催化剂必须具备适中的氧化活性才能达到既消除副产物，又不影响Ag/Al2O3 选择性催化还原NOx 活性的目的。 本论文首先通过对一系列催化剂样品的活性评价，发现Cu/Al2O3 具有适中的氧化活性，因此我们选用Cu/Al2O3 与Ag/Al2O3 联用来消除副产物。以不同方式将Ag/Al2O3 和Cu/Al2O3 组成复合催化剂，并对其选择性催化还原NOx 和消除副产物的活性进行了考察，发现将Cu/Al2O3 加在Ag/Al2O3 后组成的复合催化剂最佳。该复合催化剂既能保持与Ag/Al2O3 相当的催化丙烯、乙醇选择性还原NOx 活性，也能够有效消除Ag/Al2O3 选择性催化还原NOx 反应过程中产生的副产物CO，同时还能够大大降低乙醇为还原剂时尾气中未燃乙醇和乙醛的浓度。制备了Ag/Al2O3 和Cu/Al2O3 整体催化剂，并进行了实际操作条件下的柴油机台架实验。结果表明，Ag/Al2O3 整体催化剂具有较高的去除柴油机尾气中NOx的能力，但在高效利用乙醇还原柴油机尾气中NOx 的同时，也会生成大量副产物CO，而且添加乙醇也会导致THC 排放的大幅增加。通过使用Ag + Cu 复合整体催化剂―乙醇组合体系，并对乙醇添加策略进行优化后，在欧III 标准的十三工况条件下，柴油车尾气排放的NOx、THC 和CO 排放都满足了欧III 排放标准。 本论文同时对室温催化氧化甲醛进行了研究。首先对Cu/Al2O3 室温催化氧化甲醛进行了考察，发现在室温条件下Cu/Al2O3 并没有催化完全氧化甲醛的活性，但仍具有很强的去除甲醛的能力。TPD、原位红外实验以及理论计算研究证实，吸附在Cu/Al2O3 上的甲醛会完全被氧化为表面甲酸盐物种，当Cu/Al2O3 完全被甲酸盐物种所覆盖后，将失去去除甲醛的能力。通过程序升温脱附过程对失活催化剂进行处理，表面甲酸盐物种将分解为无害的CO2 和H2O 从催化剂表面脱附出来，同时Cu/Al2O3 获得再生而可以重新利用。另外，尽管负载金属Cu 对载体Al2O3 的去除甲醛能力并没有明显的促进作用，但却能大大降低吸附物种在载体Al2O3 上的分解脱附温度。 在上述研究的基础上，成功的开发出具有极佳催化完全氧化甲醛反应活性的Pt/TiO2 催化剂。该催化剂室温下就能完全催化氧化甲醛为无害的H2O 和CO2。XRD 和HR TEM 表征结果表明，贵金属Pt 在载体TiO2 获得了超高分散，Pt 的粒径低于1 nm，这是Pt/TiO2具有极佳催化完全氧化HCHO反应活性的重要原因。通过原位红外实验发现，甲酸盐吸附物种和CO 吸附物种是室温下Pt/TiO2 催化完全氧化甲醛反应过程中两个重要的中间体，而且甲酸盐物种向CO 吸附物种的转化反应是整个反应的速控步骤。 |
| 学科主题 | 环境化学 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2011-08-18 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/641]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_大气环境科学实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 张长斌. 氧化催化剂在稀燃尾气NOx选择性催化还原体系和室温催化氧化甲醛中的应用[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2005. |
入库方式： OAI收割
来源：生态环境研究中心
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