新型NOx 储存还原催化剂的研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 王晓英 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2011-05-01 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 贺泓 |
| 关键词 | 氮氧化物 NOx 储存还原 Pt/Co/Ba/Al2O3 Pt/Ba/CeO2 Pt/Co/Ba/CeO2 Pt/Co/K/TiO2。 nitrogen oxides NOx storage reduction Pt/Co/K/TiO2. |
| 其他题名 | Development of Novel NOx Storage Reduction Catalysts |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 中文摘要 | NOx 储存还原(NSR)是一种具有实用前景的稀燃发动机排气NOx 催化净化技术。Pt/Ba/Al2O3 体系为现有研究中最常用的NSR 催化剂，然而该催化剂仍存在低温活性较差、抗硫性能低、水热稳定性不高等缺点。为了满足未来更加严格的机动车排放法规，还需对NSR 催化剂的上述性能进行改进。 本论文选取了Ba、K 为主要储存组分，以Al2O3、CeO2、TiO2 为载体，通过添加过渡金属Co 的氧化物和贵金属Pt 组分、合成了改进型Pt/Co/Ba/Al2O3、高储存容量强耐硫型Pt/(Co)/Ba/CeO2 和低温型Pt/Co/K/TiO2 NSR 催化剂。通过XRD、BET、UV-vis、SEM、Raman 等技术表征催化剂的结构、各功能组分的存在状态及其分散；通过NOx 储存-还原动态循环实验、程序升温脱附(TPD)、程序升温还原(TPR)以及原位红外漫反射光谱技术(in situ DRIFTS)深入研究了NSR 催化剂在稀燃条件下NO 的氧化与NOx 的储存、硝酸盐的热稳定性；浓燃条件下硝酸盐的分解、NOx 的还原及催化剂抗硫再生性能；考察了反应温度、还原剂种类及浓度等对NSR 反应过程的影响。 （1）改进的Pt/Co/Ba/Al2O3 催化剂在200-450 oC 范围内显示了比传统的Pt/Ba/Al2O3 催化剂更高的NOx 储存容量、还原性能以及N2 选择性。XRD、UV-vis、in situ DRIFTS 等测定结果表明，起催化NO 氧化作用的Co 氧化物与NOx 储存组分(BaO/BaCO3)及载体(Al2O3)间存在紧密接触效应，不仅能够促进稀燃条件下NO 的氧化、亚硝酸盐与硝酸盐的形成，而且有利于硝酸盐在浓燃条件下的分解；同时Co 和Pt 的协同作用还促进了NOx 的还原。 （2）以纳米氧化铈为载体的Pt/Ba/CeO2 与Pt/Co/Ba/CeO2 催化剂显示了比氧化铝为载体的催化剂更优异的NOx 储存能力，可归因于氧化铈较氧化铝更强的碱性。NOx 储存还原动态实验表明H2 显示了比CO 和C3H6 更优的催化还原性能。CO在活性位点Pt 上的强烈吸附抑制了其还原NOx 的低温活性；而表面碳酸盐覆盖降低了CO 还原NOx 的高温活性。C3H6 难于被活化，致使其在整个温度范围内的NSR 活性均低于H2 和CO。水的存在明显促进了200 oC 时CO 还原NOx 的活性，可归因于水削弱了低温下CO 对Pt 位点的毒化。在氢气的作用下，Pt/Ba/CeO2和Pt/Co/Ba/CeO2 上吸附态的硫酸盐600 oC 以下就能完全分解；Pt/Co/Ba/CeO2经脱硫再生后，其活性可完全恢复，显示了比Pt/Ba/Al2O3 更优的抗硫中毒能力。 （3）Pt/Co/K/TiO2 催化剂呈现出了优异的低温净化NOx 的性能。动态稀燃-浓燃循环实验表明，在100 oC 的温度下，Pt/Co/K/TiO2 催化剂对NOx 的净化效率高达88%，200-300 oC 转化率达可达99%。Raman 和XPS 测试表明，该类催化剂低温活性优异的原因是：K 与Co 的协同作用使得K 物种在催化剂表面富集，促进了NOx 的低温吸附；Pt 与Co 的协同作用促进了稀燃气氛下NO 的氧化、亚硝酸盐、硝酸盐的形成和浓燃条件下吸附态NOx 的释放与还原。 |
| 学科主题 | 环境化学 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2011-08-26 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/725]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_大气环境科学实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 王晓英. 新型NOx 储存还原催化剂的研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2011. |
入库方式： OAI收割
来源：生态环境研究中心
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