大气中持久性有机污染物的分布特征、气－粒相分配及土－气交换研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 李英明 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2008-06-04 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 江桂斌 |
| 关键词 | 二恶英 多氯联苯 多溴联苯醚 高分辨质谱 大气 土－气交换 PUF 大气被动采样 北京 电子垃圾拆解 逸度 PCDD/Fs PCBs PBDEs HRGC/HRMS atmosphere soil-air exchange PUF passive air sampling Beijing E-waste dismantling fugacity |
| 其他题名 | Concentration Levels, Gas-Particle Partitioning and Soil-Air Exchange of Persistent Organic Pollutants in the Ambient Air |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 中文摘要 | 二恶英、多氯联苯和多溴联苯醚是环境中普遍存在的持久性有机污染物 （POPs），它们在环境中难以降解，在生物体内蓄积，在低浓度下呈现高致毒 性。大气传输是POPs 物质在环境中迁移转化、由大气到达陆地和水生生态系 统的主要途径。本论文利用同位素稀释高分辨气相色谱高分辨质谱 （HRGC-HRMS）的分析方法研究了北京城区和电子垃圾拆解地大气中二恶英、 多氯联苯、多溴联苯醚等POPs 物质的污染水平，在大气边界层的垂直分布规 律以及污染物在土壤－大气的界面迁移。主要开展了以下四部分的研究： 利用大流量空气采样器采集了北京海淀、朝阳、丰台城区的大气样品，研究 了北京大气中POPs 的污染状况和气－粒相分配行为。二恶英ΣPCDD/Fs 的浓度 为275～10780 fg m-3，毒性当量达18～644 fg I-TEQ m-3。多氯联苯ΣPCBs 的浓 度为26～1675 pg m-3，多溴联苯醚ΣPBDEs 的浓度达18～330 pg m-3,与世界上其 他城市地区的浓度水平相当或略微偏高。北京大气中二恶英的污染模式符合典型 “源”的特征，即呋喃的浓度明显高于恶英的浓度。春季采样期间出现了严重的 沙尘暴天气，期间空气中悬浮颗粒物的浓度（1109 μg m-3）比非沙尘天气（392 μg m-3）增加了2.8 倍，而空气中二恶英的浓度（2489 fg m-3）比非沙尘天气（3671 fg m-3）没有增加，反而有所降低，这与沙尘暴的来源、路径和携带沙尘的性质 有关。研究结果显示二恶英主要分布在颗粒物相，而多氯联苯主要分布于大气中 的气相。利用气－粒分配系数 (Kp )与污染物蒸汽压 (PL 0) 的关系评价了三类污 染物的气－粒相平衡状态。应用Junge-Pankow 模型和Koa 模型预测了北京大气中 POPs 物质在颗粒物相的组分，并与实测值做了比较，两种模型对二恶英和多氯 联苯的预测值与实测值较吻合，而Koa 模型对于多溴联苯醚的预测值与实测值偏 差较大。 利用PUF大气被动采样技术借助北京325m气象高塔研究了大气边界层中多 氯联苯、多溴联苯醚、有机氯农药等POPs 物质的垂直分布规律以及气象因素对 于被动采样速率的影响。结果表明，大气中有机氯农药（特别是γ-HCHs）的污 染比多氯联苯和多溴联苯醚的污染严重，并且存在新的γ-HCHs 污染源的输入。 HCHs、PCBs、PBDEs 随大气边界层高度的增加污染物浓度降低，这些污染物主 要来自地面污染源的挥发。风速对PUF 被动采样速率起主要作用，风速越大， 采样速率越大，并且风速与采样速率的对数呈正相关线性关系。 结合大流量空气采样和PUF 大气被动采样研究了浙江台州电子垃圾拆解地 大气中POPs 的浓度水平和污染特征。被动采样结果与大流量空气采样的结果一 致，因此PUF 大气被动采样对于研究大气中的POPs 是有效、可靠的工具。电子垃圾拆解地大气中POPs的污染严重，其中ΣPCDD/Fs 的毒性当量为0.20～3.45 pg I-TEQm-3, ΣPCBs 的浓度为4.23～11.35 ng m-3, ΣPBDEs 的浓度为92～3086 pg m-3，这三类污染物的浓度明显高于一般城市地区。该地大气中多氯联苯、多溴 联苯醚的污染水平明显高于侧风向、下风向和上风向的污染水平，说明该电子垃 圾拆解地是典型的多氯联苯、多溴联苯醚污染源。该地成年人和儿童二恶英的日 摄入量分别为10.92 pg TEQ kg-1 day-1、19.12 pg TEQ kg-1 day-1，超过世界卫生组 织规定的日容许摄入量标准的2.5 倍多，对周围居民健康造成严重威胁。 研究了浙江台州电子垃圾拆解地农田土壤中 POPs 物质的浓度水平、分布 规律及污染模式。建立了基于逸度的土－气交换模型，并用以评价了三类污染 物土－气交换的界面迁移方向及交换通量。农田土壤中POPs 的污染严重，其 中二恶英的浓度 ΣPCDD/Fs 达218～1176 pg g-1 dw，毒性当量3.76～16.00 pg I-TEQ g-1 dw，超过加拿大居住地土壤中二恶英控制标准的二倍多。ΣPCBs 浓 度达5.55～493 ng g-1 dw，与日本工业污染区土壤的污染水平相当，并且高于荷 兰农业土壤中多氯联苯控制标准。ΣPBDEs 浓度达1554 pg g-1 dw。土壤中三类 污染物的浓度明显高于下风向、上风向及侧风向土壤，说明电子垃圾拆解是造 成当地农田土壤中POPs 污染的主要原因。POPs 污染物的土－气迁移方向与该 地受POPs 污染的状况相吻合，二恶英由大气向土壤迁移，其迁移通量为 22567μg h-1，多氯联苯由土壤向大气迁移，迁移通量为8693 μg h-1，除 BDE-28 外，其他多溴联苯醚同系物由大气向土壤迁移，其迁移通量为414 μg h-1。 |
| 学科主题 | 环境化学 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2010-05-27 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/221]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境化学与生态毒理学国家重点实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 李英明. 大气中持久性有机污染物的分布特征、气－粒相分配及土－气交换研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2008. |
入库方式： OAI收割
来源：生态环境研究中心
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