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纳米材料的土柱淋溶行为及其对铜和菲的吸附和协同运移研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 方婧 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2009-05-26 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 林金明 ; 单孝全 |
| 关键词 | 纳米材料 吸附 运移 菲 铜 nanomaterials sorption transport phenanthrene copper |
| 其他题名 | Transport of nanomaterials in soil columns and their effects on the sorption and mobility of copper and phenanthrence |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 中文摘要 | 纳米材料的生产、使用和处置可能危害环境和人类健康。近年来，人们对纳米材料的生物毒性以及纳米材料对污染物的吸附行为开展了大量的工作，而对纳米颗粒进入环境后本身的存在形态及其在环境中的迁移行为研究甚少。此外，以往的关于纳米材料迁移行为的研究只局限在规则多孔介质（如玻璃珠介质等）中，这与真实的复杂自然环境相差甚远。土壤是纳米材料以及各种污染物进入环境后的汇，又是污染物进入地下水的过渡带，研究纳米颗粒及其负载的污染物在土壤中迁移的重要性是显而易见的。 因此，本研究选取纳米零价铁、纳米零价铜、纳米二氧化硅、纳米二氧化钛以及纳米碳管作为代表性纳米材料，探讨了菲和铜在纳米材料上的吸附过程和机理、纳米材料进入环境后的存在状态、纳米材料本身及其携带的污染物的土壤淋溶行为，力求揭示纳米材料本身及其对污染物在环境中迁移及最终归趋的影响规律。 （1）菲在纳米零价铁、纳米零价铜和纳米二氧化硅上的吸附与解吸 菲在纳米二氧化硅上的吸附是线性可逆的，与萘没有竞争吸附现象，而在纳米零价铁和纳米零价铜上的吸附是非线性不可逆的，与萘有明显的竞争吸附现象。三种纳米颗粒对菲的吸附随着溶液pH的增加而减少。随溶液pH降低，菲在纳米零价铁和纳米零价铜上的吸附不可逆性显著增强。纳米零价铁、纳米 零价铜和纳米二氧化硅对菲有着不同的吸附机理：纳米零价铁和纳米零价铜表面的能量分布是不均一的，带电表面与菲的π 电子云存在不可忽略的耦合作用，从而导致非线性吸附；纳米二氧化硅表面存在着稳定的水膜，菲分子在水膜中的扩散作用被认为是主要的吸附机制。 （2）二氧化钛纳米颗粒在土壤悬浮液中的悬浮及其在均匀土柱中淋溶行为 二氧化钛纳米颗粒能够在土壤悬浮液中稳定悬浮10天以上。 土壤悬浮液中二氧化钛纳米颗粒24小时悬浮量与土壤可溶性有机碳和粘粒含量成正相关，与悬浮液的离子强度，pH和Zeta电位成负相关。二氧化钛纳米颗粒能够在土柱中大比例穿透，特别是具有较大土壤平均粒径和较低溶液离子强度的土壤。然而，在粘粒含量和盐分含量较高的土壤中，二氧化钛纳米颗粒被显著地截留。穿过土柱后，二氧化钛纳米颗粒团聚体粒径显著增大。模型估算的二氧化钛纳米颗粒在土壤中的最大迁移距离为41.3到370厘米，意味着二氧化钛纳米颗粒有向深层土壤迁移的可能。 （3）二氧化钛纳米颗粒对铜的协同运移 在高浓度铜污染土壤中，二氧化钛纳米颗粒仍然具有很强的移动性(C/C0 = 72–93%)。在有机质含量较低的土壤中，二氧化钛纳米颗粒能够作为铜离子的载体，携带铜在土壤中运移。然而，在有机质含量有较高的土壤中，二氧化钛纳米颗粒并没有增强铜离子的运移能力。土壤对铜离子的吸附容量和吸附机理共同决定着二氧化钛纳米颗粒与铜离子的协同运移能力。在运移过程中，铜离子部分或完全地从二氧化钛纳米颗粒上脱附下来，并且这种脱附比例随着铜离子在二氧化钛纳米颗粒上的起始吸附浓度的增加以及土壤对铜离子吸附容量的增加而增加。 （4）多壁纳米碳管在不同土柱中的淋溶行为及其对菲的协同运移 多壁纳米碳管在不同土柱中的流出速率和流出浓度各不相同。多壁纳米碳管在土壤中的迁移能力与土壤颗粒平均粒径（P < 0.05）和土壤沙粒含量（P < 0.1）呈显著的正相关关系，与土壤粘粒含量（P < 0.05）呈显著负相关关系。模型估算的多壁纳米碳管在各个土柱中的最远迁移距离为26.8–383.1厘米，说明多壁纳米碳管有向深层土壤迁移的可能性。在多壁纳米碳管胶体与菲协同运移实验中发现多壁纳米碳管胶体能够作为菲的载体，携带菲在土壤中迁移，从而大大增强了菲在土壤中的移动性。然而，在迁移过程中，菲能够从多壁纳米碳管上不同程度地解吸，解吸的比率与土壤对菲的吸附亲和力有关，土壤对菲的吸附能力越强，越容易从多壁纳米碳管上竞争吸附菲。 |
| 学科主题 | 环境化学 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2010-06-30 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/535]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境化学与生态毒理学国家重点实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 方婧. 纳米材料的土柱淋溶行为及其对铜和菲的吸附和协同运移研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2009. |
入库方式： OAI收割
来源：生态环境研究中心
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