二恶英类化合物分析方法及其在典型区域的分布与迁移研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 王璞 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2010-05-30 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 张庆华 ; 江桂斌 |
| 关键词 | 二恶英 多氯联苯 多溴联苯醚 前处理方法 长距离传输 青藏高 原 电子垃圾拆解地 逸度模型 PCDD/Fs PCBs PBDEs analytical method Long-range transport Tibetan Plateau E-waste Fugacity model |
| 其他题名 | Study of analytical methods, regional distribution and transport of dioxin-like compounds |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 中文摘要 | 二恶英（PCDD/Fs）、多氯联苯（PCBs）和多溴联苯醚（PBDEs）是环境中 典型的持久性有机污染物（POPs）。这些污染物或人为产生或无意识排放，具有 高毒性，在环境中难以降解，易于生物富集，且能够发生长距离迁移传输等特征。 本论文针对PCDD/Fs、PCBs 和PBDEs 进行了前处理方法的系统研究，并利用同 位素稀释-高分辨气相色谱/高分辨质谱（HRGC/HRMS）对我国青藏高原地区和 浙江台州电子垃圾拆解地环境中PCDD/Fs、PCBs 和PBDEs 的分布及污染特征进 行了系统研究，建立了基于实际环境的LevelⅣ逸度模型，并将其应用于台州环 境中污染物迁移分配趋势的模拟预测。论文主要开展了以下四部分研究工作： 针对环境样品前处理方法，比较了索氏萃取（SE）、加速溶剂萃取（ASE） 和微波辅助萃取（MAE）三种方法对于土壤和鱼肉中PCBs 和PBDEs 的萃取效 果。结果显示相对于传统的SE 萃取结果，ASE 和MAE 对土壤中PCBs 和PBDEs 的萃取回收率在87-160%和94-176%之间，对于鱼肉的结果分别在86-111%和 87-112%之间；表明高温高压萃取能够获得更佳的萃取效果，同时节省了萃取时 间和萃取溶剂量。针对样品净化步骤，本工作建立了一种自动净化样品萃取液中 PCDD/Fs 和PCBs 的前处理方法。该方法将人工填装色谱柱（复合硅胶柱、碱性 氧化铝柱和弗罗里土柱）搭载于全自动固相萃取仪（Auto-SPE）上，实现了样品 自动净化和在线浓缩功能，最终采用同位素稀释-高分辨色谱/高分辨质谱法进行 分析检测。加标实验和实际样品分析表明该方法具有良好的净化效果，能够批量 应用于样品净化处理过程。 然后，我们对青藏高原环境样品（湟鱼、底泥、土壤等）中PCDD/Fs、PCBs 和PBDEs 的分布特征进行了研究。青海湖湟鱼和底泥样品中PCDD/Fs 均未明显 检出，湟鱼样品中PCBs 和PBDEs 平均含量为2670 pg.g-1 和67.6 pg.g-1(湿重,ww)， BDE-209 平均浓度为32.3 pg.g-1ww；湖泊沉积物中PCBs 和PBDEs 总浓度在 89.0-356 pg.g-1(干重, dw)和5.6-55.9 pg.g-1dw 之间，BDE-209 均未检出；污染物 指纹分布显示，PCBs 在鱼体内以高氯代水平单体为主，而底泥中则以低氯代为 主，这与生物体对PCBs 的富集和代谢能力有关。西藏表层土壤样品分析显示， PCBs 和PBDEs 平均含量为185.6 pg.g-1dw 和11.1 pg.g-1dw，主要以低卤代水平 单体为主；以海拔4500m 为界，PCBs 和PBDEs 浓度随海拔升高呈现出先降低 后升高的趋势，这种与海拔的正相关关系表明这两类POPs 物质在青藏高原地区 存在明显的冷凝结效应。 接着，我们研究了浙江台州电子垃圾拆解地环境中POPs 的污染特征。农田 土壤中PCDD/Fs 含量为392-3783 pg.g-1dw，毒性当量在1.48-24.45 pg WHO-TEQg-1dw 之间，这个结果超过了加拿大居住地土壤中二恶英的控制标准；PCBs 浓度 达2.18-319.5 ng.g-1dw，12 种DL-PCBs 的毒性当量在0.25-16.3 pg WHO-TEQ g-1dw 之间，与其他文献报道相比，土壤中PCBs 含量水平明显较高；PBDEs（不 包括BDE-209）浓度在0.14-4.90 ng.g-1dw 之间。垂直分布研究表明PCDD/Fs 随 土壤和底泥深度并无明显变化，而PCBs 和PBDEs 随土壤深度增加呈现出明显 下降趋势。蚯蚓体内PCDD/Fs 浓度在633-1031 pg.g-1dw (3.3-5.1 pg WHO-TEQ.g-1dw) 之间， PCBs 浓度在250-947 ng.g-1dw (20.2-56.1 pg WHO-TEQ.g-1dw)之间，PBDEs 为5.25-10.8 ng.g-1dw；生物富集因子计算结果表 明蚯蚓对PCBs 和PBDEs 有明显富集，而对PCDD/Fs 则没有富集作用。 最后，运用Matlab 建立了LevelⅣ多介质环境逸度模型，并将模型应用于实 际环境中污染物的分布趋势预测研究。模型将实际环境划分为大气，土壤，水体 和底泥四相，分别建立起污染物在环境相中和相邻相间迁移分配的时间函数，并 对模型进行了稳定性检验和敏感度分析，保证了模型的可靠性。模型应用于台州 电子垃圾拆解地PCDD/Fs 的环境行为预测研究，模拟并计算了污染物在环境各 相中的变化趋势及相间交换通量，取得了较好的模拟预测效果。 |
| 学科主题 | 环境化学 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2011-04-26 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/580]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境化学与生态毒理学国家重点实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 王璞. 二恶英类化合物分析方法及其在典型区域的分布与迁移研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2010. |
入库方式： OAI收割
来源：生态环境研究中心
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