纳米银与银离子的分离与测定方法研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 巢静波 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2011-05-01 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 刘景富 |
| 关键词 | 纳米银 银离子 浊点萃取 中空纤维支载液膜萃取 电感耦合等离子 体质谱 |
| 其他题名 | Study on the Separation and Determination of Silver Nanoparticles and Silver Ions |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 中文摘要 | 纳米银是目前应用最为广泛的纳米材料之一。纳米银的大量生产、使用以及废弃处理使其不可避免地释放到环境中。纳米银在潮湿环境或水体中会释放银离子，因此环境中的纳米银会以纳米银、纳米银聚集体、自由溶解态银离子、吸附态的纳米银和银离子等多种形态存在，建立样品中痕量纳米银和银离子形态的分离测定方法，对纳米银的环境过程和毒性效应研究以及环境风险评价具有重要意义。 本文主要针对纳米银以及银离子形态的分离富集、定量与表征方法开展了相关研究工作，将基于Triton X-114 的浊点萃取技术以及中空纤维支载液膜（HFSLM）萃取技术与电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）及多种表征技术相结合，发展了环境水样与抗菌产品中痕量纳米银的分离富集、测定与表征方法以及纳米银分散液中自由溶解态银离子、总银离子和吸附态银离子含量的测定方法。论文主要包括三个部分： 首先，建立了基于Triton X-114 的浊点萃取方法选择性地分离富集环境水样中痕量纳米银的方法， 并将该分离富集方法与ICP-MS 等定量测定技术及TEM/SEM/EDS/UV-Vis 等定性技术结合建立了痕量纳米银的定性和定量测定方法。研究发现在纳米银等电点pH 附近即较低的酸度条件下（pH 3.0）可获得最高的萃取效率，加入盐类如Na2S2O3 或者NaNO3 有利于相分离从而显著提高萃取效率；同时，由于Na2S2O3 中S2O32-能够与Ag+络合，避免了Ag+被萃取进入TritonX-114 富集相，从而消除了样品中Ag+的干扰。环境中存在的腐殖酸不会影响纳米银的萃取。该方法对于纳米银的检出限为0.006 μg/L。由于浊点萃取能够保持纳米银的粒径大小和形状，因此通过表征Triton X-114 富集相中的纳米银便能够获得环境水样中纳米银的原始形貌特征，该方法为环境水体中纳米银的分析和追溯提供了有效的技术手段。 在上述研究工作的基础上，建立了浊点萃取与ICP-MS 联用测定环境水体和抗菌产品中总银、纳米银以及总银离子含量的方法。样品中的总银由样品直接消解后采用ICP-MS 定量，纳米银经浊点萃取分离并经消解后由ICP-MS 定量，总银离子含量由总银含量扣除纳米银含量获得。该方法对于抗菌产品中总银、纳米银和总银离子的定量限分别为0.2 μg/kg、0.4 μg/kg 和3 μg/kg。由于共存的银离子以及其他类型的含有银的纳米材料可能会被萃取进Triton X-114 相，因此需要采用TEM、SEM-EDS 和UV-Vis 等手段对萃取后样品中的纳米银进行进一步的确认。用该方法对六种市售纳米银抗菌产品进行了分析，只在三种产品中检测到纳米银。本研究表明，由于样品中银存在不同的形态，用经样品消解后直接测定总银含量来定量纳米银的方法是不可靠的，而必须将纳米银选择性萃取分离后再进行定量。 论文第三部分发展了纳米银分散液中不同形态的银离子如自由溶解态银离子、总银离子以及吸附态银离子的分离测定方法。将中空纤维支载液膜萃取技术与ICP-MS 结合，建立了纳米银分散液和市售纳米银产品浸泡液中自由溶解态银离子和总银离子含量的测定方法。该方法采用微耗损采样模式选择性地萃取富集纳米银分散液中自由溶解态的银离子，采用耗尽性采样模式富集纳米银分散液中总银离子，富集完成后采用ICP-MS 直接进行测定。将测定的总银离子含量扣除自由溶解态银离子含量，即可获得纳米银颗粒表面吸附态银离子的含量。对影响萃取的一系列参数如液膜种类、给体酸度、受体浓度和酸度、萃取时间等因素进行了选择优化，方法对于自由溶解态银离子和总银离子的检出限分别为0.9 μg/L 和1.5μg/L（或3 ng）。用所建立的方法测定了三种合成纳米银分散液以及市售纳米银产品浸泡液中自由溶解态银离子、总银离子和吸附态银离子的含量，并考察了样品 的不同酸度条件对三种银离子形态的影响。本方法可望用于研究环境水体中纳米银的归趋和纳米银毒理效应机制。 |
| 学科主题 | 环境化学 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2011-08-26 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/701]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境化学与生态毒理学国家重点实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 巢静波. 纳米银与银离子的分离与测定方法研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2011. |
入库方式： OAI收割
来源：生态环境研究中心
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