纳米颗粒物及其与腐殖酸的复合体对阿特拉津的吸附研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 芦家娟 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2009-12-01 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 汤鸿霄 ; 石宝友 |
| 关键词 | 纳米颗粒 纳米二氧化硅 纳米高岭土 阿特拉津 腐殖酸 吸附/解吸 Nanoparticles Nano-SiO2 Nano-kaolinite Atrazine (AT) Humic acids (HAs) sorption/Desorption |
| 其他题名 | Sorption of Atrazine by Nanoparticles and Their Complexes with Humic Acids |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 中文摘要 | 随着纳米技术的发展，纳米产业不断扩大，大量纳米颗粒被释放到环境中。纳米颗 粒在环境中的迁移及对环境污染物迁移转化的影响成为人们关注的一个重要方面。本论 文以当前的热点—纳米矿物制品为研究对象，除了研究纳米颗粒物对阿特拉津一般的吸 附/解吸规律外，着重在它们与腐殖酸的复合体对阿特拉津的吸附过程。通过对纳米二氧 化硅和纳米高岭土颗粒及土壤和泥炭两种腐殖酸的详细表征，探讨该吸附/解吸过程的主 要影响因素及机理，建立并验证了纳米颗粒复合体对阿特拉津的吸附模式。主要得到以 下结论： 1）纳米二氧化硅和纳米高岭土颗粒在水溶液中以大的团聚体形式存在，腐殖酸一 定程度上改变纳米颗粒粒径分布。由于腐殖酸的表面覆盖及孔隙填充作用，吸附腐殖酸 后纳米二氧化硅和纳米高岭土比表面积降低，孔隙分布也有变化。 2）两种腐殖酸的组成性质差别很大。土壤腐殖酸脂肪性物质含量较高，泥炭腐殖酸 的芳香性物质含量高。溶解土壤腐殖酸的疏水性系数（HB/HI）远高于溶解泥炭腐殖酸 的疏水性系数。两种腐殖酸被纳米吸附剂吸附后，剩余腐殖酸分子量大于30 kDa的比例 明显降低，说明吸附在两种吸附剂上的腐殖酸以脂肪族碳居多。 3）两种吸附剂对腐殖酸的吸附可用Freundlich模型很好地拟合。两种纳米颗粒吸附 腐殖酸后，粒度呈现不同程度的降低，但是大小颗粒均增多，粒度分布不再呈正态分布。 纳米二氧化硅和纳米高岭土对腐殖酸的吸附量均随离子强度的升高、pH 值的降低而增 大。主要从两方面解释：首先，在高离子强度和低pH 值的溶液条件下，溶液中腐殖酸 呈团缩状，而在低离子强度和高pH 时，溶液中的腐殖酸呈伸展状态，不利于颗粒物的 吸附。其次，配位交换理论可以很好地解释腐殖酸在颗粒物表面的吸附过程，质子化过 程表明，pH越高，–OH2+和–OH与腐殖酸表面基团结合得越少，腐殖酸在颗粒物上的吸附量越少。 4）随着溶液中NaNO3浓度和pH值的升高，两种纳米颗粒对阿特拉津的吸附降低。 两种纳米材料对阿特拉津的吸附为自发的物理吸热过程，且都存在解吸滞后现象。两种 纳米颗粒都是以团聚体形式存在的，其中含有大量的中孔和微孔，阿特拉津在孔隙中的 扩散可以很好地解释解吸滞后现象，孔隙填充理论可以用来解释两种纳米材料的解吸滞 后。 5）纳米二氧化硅和纳米高岭土与腐殖酸的复合体对阿特拉津的最大吸附量出现在 I=0.001 mol·l-1 (NaNO3)、pH=3的溶液条件下。吸附腐殖酸后，纳米二氧化硅和高岭土对 阿特拉津的吸附量明显下降。纳米二氧化硅和高岭土的吸附机理有所不同，纳米二氧化 硅对腐殖酸的吸附主要为孔隙填充和表面覆盖，而高岭土对腐殖酸的吸附主要集中在外 表面。 6）应用SPSS软件，建立了描述Freundlich吸附等温线的两个参数Kf和n的预测模 型。并通过其他实验条件的实验测定值验证了模型的可用性。该模式的成功验证将为以 后土壤吸附模型的建立和应用创造条件。 |
| 学科主题 | 环境化学 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2010-05-27 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/216]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 芦家娟. 纳米颗粒物及其与腐殖酸的复合体对阿特拉津的吸附研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2009. |
入库方式： OAI收割
来源：生态环境研究中心
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