四环素类抗生素与胺类药物在水中的光降解行为研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 陈勇 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2009-05-01 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 胡春 |
| 关键词 | 四环素 胺类药物 医药与个人护理品 光降解 腐殖质 电子转移 Tetracyclines Amine drugs Pharmaceutical and Personal Care Products Photodegradation Humic substances Electron transfer |
| 其他题名 | Aquatic Photochemical behavior of Tetracyclines and amine drugs |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 中文摘要 | 医药与个人护理品（PPCPs）广泛存在于地表水、地下水、饮用水、污泥和土壤等环境介质中。近几年来，PPCPs的环境化学行为已受到国内外环境科学工作者的广泛关注。本论文选择在地表水中检出频率较高的四环素类抗生素和胺类药物为研究对象，考察了其在模拟太阳光和自然光照射下的光化学转化规律，检测了光降解产物，并探讨了光降解前后毒性变化，研究这些药物在水中的直接或间接光降解机理。主要的研究内容和结果如下： 1. 四环素类抗生素（TCs）在水中的光降解行为的研究 (1) 研究发现在模拟太阳光下，四环素（TC）、土霉素（OTC）、金霉素（CTC）、多西环素（DTC）的光降解速率随溶液pH升高明显加快，而米诺环素（MTC）在水中的光降解速率随溶液pH升高略有下降。在pH 6.09.0范围内，它们的光降解量子产率在2.69 1041.09 102之间。天然水体中常见的组分，如硝酸盐，碳酸盐等物质，对TCs光降解影响不大。在偏酸性的水中，铁(III)及其羧酸盐配合物对TCs的光降解有促进作用。 (2) 电子自旋共振（ESR）、活性氧猝灭实验以及H2O2生成的测定说明，太阳光激发的TC发生两种光解反应途径－直接降解与自敏化降解，即：激发态的TC通过化学失活发生直接分解；另一种是激发态的TC与水中的O2分子发生反应生成单线态氧（1O2），进而氧化TC，促进自身降解，且随溶液pH升高，这种促进作用更加明显，这种反应为TC自敏化降解。 (3) LC-TOF-MS/MS检测确定，TCs自敏化产生的1O2不仅能与分子中的二甲胺基发生亲电反应，生成含有醛基和醌基的TCs衍生物；还能与CTC、DTC分子中的CC键发生1,2-加成和1,4-加成，生成羟基化产物。发光菌毒性实验表明，TCs光降解后产物的毒性明显增强，TC、OTC光降解后产物毒性提高了约8.7倍，CTC、DTC的毒性提高了35倍。医药与个人护理品（PPCPs）广泛存在于地表水、地下水、饮用水、污泥和土壤等环境介质中。近几年来，PPCPs的环境化学行为已受到国内外环境科学工作者的广泛关注。本论文选择在地表水中检出频率较高的四环素类抗生素和胺类药物为研究对象，考察了其在模拟太阳光和自然光照射下的光化学转化规律，检测了光降解产物，并探讨了光降解前后毒性变化，研究这些药物在水中的直接或间接光降解机理。主要的研究内容和结果如下： 1. 四环素类抗生素（TCs）在水中的光降解行为的研究 (1) 研究发现在模拟太阳光下，四环素（TC）、土霉素（OTC）、金霉素（CTC）、多西环素（DTC）的光降解速率随溶液pH升高明显加快，而米诺环素（MTC）在水中的光降解速率随溶液pH升高略有下降。在pH 6.09.0范围内，它们的光降解量子产率在2.69 1041.09 102之间。天然水体中常见的组分，如硝酸盐，碳酸盐等物质，对TCs光降解影响不大。在偏酸性的水中，铁(III)及其羧酸盐配合物对TCs的光降解有促进作用。 (2) 电子自旋共振（ESR）、活性氧猝灭实验以及H2O2生成的测定说明，太阳光激发的TC发生两种光解反应途径－直接降解与自敏化降解，即：激发态的TC通过化学失活发生直接分解；另一种是激发态的TC与水中的O2分子发生反应生成单线态氧（1O2），进而氧化TC，促进自身降解，且随溶液pH升高，这种促进作用更加明显，这种反应为TC自敏化降解。 (3) LC-TOF-MS/MS检测确定，TCs自敏化产生的1O2不仅能与分子中的二甲胺基发生亲电反应，生成含有醛基和醌基的TCs衍生物；还能与CTC、DTC分子中的CC键发生1,2-加成和1,4-加成，生成羟基化产物。发光菌毒性实验表明，TCs光降解后产物的毒性明显增强，TC、OTC光降解后产物毒性提高了约8.7倍，CTC、DTC的毒性提高了35倍。 |
| 学科主题 | 环境生物学 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2010-06-07 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/333]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 陈勇. 四环素类抗生素与胺类药物在水中的光降解行为研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2009. |
入库方式： OAI收割
来源：生态环境研究中心
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