铁基复合氧化物除砷吸附剂的制备及机理研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 孙笑非 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2009-05-01 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 胡春 |
| 关键词 | β-FOOH 锆掺杂的β-FOOH 砷 结构与吸附性能 吸附机理 β-FOOH Zr-doped β-FOOH Arsenic Structure and adsorption performance arsenic mechanism. |
| 其他题名 | The development of ferric-based binary oxides for arsenic removal and its mechanisms |
| 学位专业 | 环境工程 |
| 中文摘要 | 地下水中砷污染是一个世界性的问题，美国疾病控制中心(CDC)和国际癌症 研究机构(LCRC)将砷确定为第一类致癌物。通常情况下，As(III)比As(V)更难去 除，且前者的毒性远远大于后者。如果有一种吸附剂可以同时具有对As(V)和 As(III)的吸附能力，那么就可以实现对As(V)和As(III)的有效去除。Fe 作为一种 廉价且对As(V)有较好吸附性能的材料被广泛应用。Zr 通常在较高pH时对As(III) 具有优异的吸附选择性。本研究的目的就是将两者的优点结合起来，制备一种吸 附剂，可以达到同时高效去除As(V)和As(III)的目的，并对吸附剂除砷性能及机 理进行了讨论。取得了如下主要结果： 1. 制备了铁修饰的介孔氧化锆，提高了对砷的吸附量。在pH = 7 时，As(III) 和As(V)的吸附量分别达到60 mg gP -1 P和30 mg gP -1 P，且该材料在弱酸到弱碱性范围 内对As(III)都具有较好的去除效果，吸附可以很快达到平衡。 2.通过不同方法制备β-FeOOH，结果发现：以碳酸铵做沉淀剂制备的 β-FeOOH晶化程度较差，颗粒较小团聚严重，但对As(III)具有很好的吸附性能可 以达到117 mg gP -1 P，对As(V)的吸附能力很差；FeClR3R直接水解制备的样品晶化较 好，呈现棒状形貌，其中高浓度高温水解的样品对As(V)的吸附能力很好可以达 到127 mg gP -1 P，对As(III)的去除能力只有20 mg gP -1 P。 3. 采用共沉淀方法，制备了Zr掺杂β-FeOOH除砷吸附剂，当Zr:Fe摩尔比为 4:6 时，该吸附剂(Zr-Fe04)具有最佳的对As(V)和As(III)的吸附性能。它对As(III) 和As(V)的最大吸附量可达120 mg gP -1 P和60 mg gP -1 P，且吸附过程在3 小时内达到 平衡。酸性条件下，有利于 As(V)的去除，在pH = 4-10 的范围内As(III)的去除 效果都非常好。共存的阳离子可以促进砷的去除。在含氧酸根离子中，磷酸根离 子的存在会对Zr-Fe04 除砷产生很强的抑制作用，其次为硅酸根、碳酸根和硫酸 根。 4. 通过XRD、TEM、XPS、BET表征及材料ClP - P含量测定，证明适量的ZrP4+P能够取代β-FOOH结构中的FeP3+P。由于ZrP4+P的引入，正电荷增大，从而增加了羟基含量，扩充了β-FOOH隧道。通过分析吸附剂在吸附前后表面动电特性及红外谱图 的变化，表明砷与吸附剂形成内层吸附而被去除，吸附活性位点是表面羟基基团。 在吸附过程中同时检测到了ClP - P的释放，并且与砷的吸附量呈现一定的线性关系。基于β-FOOH结构的特殊性即存在隧道结构，ClP-P与-OH以氢键相连，起到平衡电荷稳定孔道的作用。因此，认为砷的吸附主要发生在吸附剂的隧道结构中，隧道 结构中的羟基基团是As的主要吸附活性位点。 |
| 学科主题 | 水处理工程 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2010-06-07 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/334]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 孙笑非. 铁基复合氧化物除砷吸附剂的制备及机理研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2009. |
入库方式： OAI收割
来源：生态环境研究中心
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