β-PbO2电极改性及其光电催化降解酸性橙II的研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 李国亭 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2006-06-01 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 曲久辉 |
| 关键词 | β-PbO2 TiO2 酸性橙II 高级氧化技术 光电催化 β-PbO2 Orange II AOPs photoelectrocatalysis |
| 其他题名 | Study on the modification of β-PbO2 electrodes and the application for the photo-electrocatalytic degradation of Orange II |
| 学位专业 | 环境工程 |
| 中文摘要 | 高级氧化技术(AOPs, advanced oxidation processes)以羟基自由基的高效产生和利用为特点，成为一种被高度关注和广泛研究的水处理方法。作为高级氧化技术的一种，光电催化氧化将光催化氧化和电催化氧化的原理和过程有机结合，可充分利用两种方法的协同作用，对水中有机物具有更高的降解效率。近年来，国内外对水处理光电催化氧化的研究重点集中在了光电极的优化和光电催化氧化作用的机理上。本文提出了用TiO2等具有光催化活性的耐腐蚀颗粒物质改性β-PbO2电极的方法，通过固定TiO2等具有光催化活性的微粒，改变电极的电催化氧化等性质。对TiO2等改性的一系列β-PbO2电极进行了SEM，XRD，XPS，LSV等表征。以偶氮染料酸性橙II为目标污染物，研究了TiO2改性β-PbO2电极的电助光催化氧化行为，重点考察了初始pH等条件对于降解过程的影响。在同一个反应器里，使用同样的TiO2改性的β-PbO2电极，研究了光催化氧化过程、电催化氧化过程以及光电联合催化氧化过程对酸性橙II的降解，分析了紫外光的导入对电催化氧化过程的影响。取得了以下主要结果： 1. 通过电共沉积的方法制备出了TiO2等改性的一系列β-PbO2电极，发现经过改性后，电极形貌发生了不同程度的改变。对于2.0 g (200 mL电沉积液中加入2.0 g TiO2微粒)TiO2改性的β-PbO2电极，改性后电极表面变得更加致密均匀，同时实现了微粒TiO2的固定化，TiO2和β-PbO2的摩尔比达到了19.4:80.6。 2. 研究表明，在无支持电解质存在的条件下，2.0 g TiO2改性的β-PbO2电极表现出了明显的电助光催化氧化协同作用，电助光催化降解的速率是单独紫外光解与单独电解速率之和的1.96倍，表明阳极偏压有效提高了电极的光催化氧化作用。单独2.0 g TiO2改性的β-PbO2电极和单独2.0 g MnO2改性的β-PbO2电极的电助光催化降解效率都明显低于1.0 g TiO2和1.0 g MnO2共同改性的β-PbO2电极，这说明掺杂对于提高光催化效率是十分有效的，MnO2微粒的导入有利于电极光电催化降解效率的提高。 3. 在电助光催化氧化过程中，随着酸性橙II初始浓度的增加，降解速率线性降低，不同于TiO2悬浆体系。初始pH= 2.29和11.52时对于模拟染料废水的色度去除较快，降解速率相近，反应2 h后几乎达到了完全脱色，而初始pH=6.88时的色度去除最慢。但pH= 2.29时的TOC去除率比pH= 11.52时要高出20.0%。经过试验分析表明，除了电助光催化氧化降解途径之外，还存在着阴极还原脱色作用的降解途径。阳极氧化作用既可以实现色度去除，又可以实现TOC去除，但阴极还原只能起到脱色的作用。 4. 在0.01 mol/L的Na2SO4存在的条件下，考察了2.0 g TiO2改性β-PbO2电极降解酸性橙II的光催化氧化过程、电催化氧化过程和光助电催化氧化过程，光助电催化氧化过程的TOC去除率是单独电催化氧化过程和单独光催化氧化过程的1.56倍，电催化过程和光催化过程的耦合产生了明显的协同作用。 5. 电催化氧化降解酸性橙II时会累积大量高毒性的醌类物质，而光催化氧化过程和光助电催化氧化过程中则没有出现。由紫外可见光谱得到的数据进行降解动力学分析表明，光助电催化氧化过程对于醌类物质的去除速率是电催化氧化过程的三倍左右，证明紫外光的导入抑制了醌类物质的累积。 6. 尽管三种降解过程中各降解产物的含量变化差异较大，但它们遵循相同的降解历程，产生相同种类的降解产物，都经历产生醌类物质到低分子量有机酸的步骤。 |
| 学科主题 | 水处理工程 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2010-06-21 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/399]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 李国亭. β-PbO2电极改性及其光电催化降解酸性橙II的研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2006. |
入库方式： OAI收割
来源：生态环境研究中心
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