Al13 形态的分离提纯及其稳定性和凝聚絮凝作用机理
文献类型：学位论文
| 作者 | 徐毅 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2003-06-01 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 汤鸿霄 |
| 关键词 | 聚合氯化铝(PACl) 分离提纯Al13 形态特征 稳定性 凝聚絮凝 polyaluminum chloride (PACl) separation and purification of Al13 species character stability coagulation-flocculation |
| 其他题名 | The separation and purification of Al13 from PACl , and its speciation stability and coagulation-flocculation mechanism |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 中文摘要 | 论文分别对Al13 形态的分离提纯方法、形态稳定性以及凝聚絮凝作用特征等问题进行了较为系统的阐述。在实验过程中，采用Al－Ferron 逐时络合比色法详细研究了不同碱化度B 的聚合氯化铝(PACl)与硫酸根反应的动力学特征，并结合多种先进的仪器检测手段，对PACl 中各种不同形态反应生成的结晶体的形貌进行研究，对影响反应的主要因素比较分析之后，确定了分离的最佳操作条件，即选用新制B为2.2 的PACl ，溶液中总铝浓度(AlT)0.02M，SO4/Al 比为1:1，反应在快速搅拌的条件下进行，反应20～30min 之后，将溶液过滤，滤液继续反应10～24h 后，过滤分离即得到Al13 的碱式硫酸盐沉淀。进一步考察了Ba/ SO4 比、超声反应时间和温度对Ba2+离子置换Al13 的反应过程的影响，合适的操作条件为Ba/ SO4 比1:1，超声反应3h，反应过程中采用自来水循环冷却。采用多种分析方法综合测试提纯后的Al13 样品，其Al13 形态的含量在95％以上，粒度分析表明其主要以Al13 的单体和低度聚集体形式存在，经保存数月之后，Al13 形态含量依然超过90％。 在稳定性的研究中将Al13 与氯化铝(PACl0)、PACl15(B 为1.5)和PACl22(B 为2.2) 进行对比，考察了稀释作用、pH 改变以及熟化过程对不同碱化度的PACl 中各水解铝形态分布与转化规律的影响。实验中发现，PACl 中最不稳定的是Ala 形态，在PACl0 中Ala 的含量最多，因此当溶液条件包括稀释程度、pH 和熟化时间改变后，其形态组成迅速发生显著的变化；随着Ala 含量的降低，不同碱化度的PACl 的稳定性也逐渐增强，最稳定的是提纯后的Al13 样品，由于其组成中Ala 的含量很低，只有大约3％左右，对形态变化的影响很小，结果表明Al13 形态在广泛的pH 范围内均保持很好的稳定性。另外，研究表明，PACl 中预制的Alb 形态和铝盐在混凝过程投加入水后形成的Alb 形态在稳定性上有很大的区别，这无疑是由于它们的化学结构上的不同造成的，推测铝盐（PACl0）在投加入水后，其水解聚合过程按“六元环”模式[1-8]和“核环”模式[9-17]结合进行，这种综合模式可以很好的解释实验中的现象。 在混凝模拟实验研究中，对比了Al13、PACl22 和PACl0 在不同pH 值和浓度条论文分别对Al13 形态的分离提纯方法、形态稳定性以及凝聚絮凝作用特征等问题进行了较为系统的阐述。在实验过程中，采用Al－Ferron 逐时络合比色法详细研究了不同碱化度B 的聚合氯化铝(PACl)与硫酸根反应的动力学特征，并结合多种先进的仪器检测手段，对PACl 中各种不同形态反应生成的结晶体的形貌进行研究，对影响反应的主要因素比较分析之后，确定了分离的最佳操作条件，即选用新制B为2.2 的PACl ，溶液中总铝浓度(AlT)0.02M，SO4/Al 比为1:1，反应在快速搅拌的条件下进行，反应20～30min 之后，将溶液过滤，滤液继续反应10～24h 后，过滤分离即得到Al13 的碱式硫酸盐沉淀。进一步考察了Ba/ SO4 比、超声反应时间和温度对Ba2+离子置换Al13 的反应过程的影响，合适的操作条件为Ba/ SO4 比1:1，超声反应3h，反应过程中采用自来水循环冷却。采用多种分析方法综合测试提纯后的Al13 样品，其Al13 形态的含量在95％以上，粒度分析表明其主要以Al13 的单体和低度聚集体形式存在，经保存数月之后，Al13 形态含量依然超过90％。 在稳定性的研究中将Al13 与氯化铝(PACl0)、PACl15(B 为1.5)和PACl22(B 为2.2) 进行对比，考察了稀释作用、pH 改变以及熟化过程对不同碱化度的PACl 中各水解铝形态分布与转化规律的影响。实验中发现，PACl 中最不稳定的是Ala 形态，在PACl0 中Ala 的含量最多，因此当溶液条件包括稀释程度、pH 和熟化时间改变后，其形态组成迅速发生显著的变化；随着Ala 含量的降低，不同碱化度的PACl 的稳定性也逐渐增强，最稳定的是提纯后的Al13 样品，由于其组成中Ala 的含量很低，只有大约3％左右，对形态变化的影响很小，结果表明Al13 形态在广泛的pH 范围内均保持很好的稳定性。另外，研究表明，PACl 中预制的Alb 形态和铝盐在混凝过程投加入水后形成的Alb 形态在稳定性上有很大的区别，这无疑是由于它们的化学结构上的不同造成的，推测铝盐（PACl0）在投加入水后，其水解聚合过程按“六元环”模式[1-8]和“核环”模式[9-17]结合进行，这种综合模式可以很好的解释实验中的现象。 在混凝模拟实验研究中，对比了Al13、PACl22 和PACl0 在不同pH 值和浓度条件下的凝聚絮凝作用特征，结合激光电泳分析和实时检测絮凝指数FI 等方法，进一步证实了由于形态组成的不同，Al13、PACl22 和PACl0 在混凝过程中各种水质条件下有着不同的形态转化规律。对于Al13 和预制而成的以Al13 形态为主的PACl22，投入水中后将以原有的聚合形态及电荷在颗粒物表面迅速发生电中和/吸附作用，其吸附过程优于水解过程。在碱性范围内，吸附在颗粒物表面上的Al13 羟基聚合物通过降低电荷而进一步缓慢聚集，形成不同于PACl0 的Al(OH)3 沉淀结构的表面沉淀物，具有很强的粘结架桥能力。因此，在较宽的pH 范围内，Al13 和PACl22 可以在颗粒物表面上同时发挥电中和及粘结架桥絮凝作用，具有高效的凝聚絮凝作用。 |
| 学科主题 | 环境水质学 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2011-08-24 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/674]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 徐毅. Al13 形态的分离提纯及其稳定性和凝聚絮凝作用机理[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2003. |
入库方式： OAI收割
来源：生态环境研究中心
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