天然矿物对有机物的界面吸附、氧化及光催化作用研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 郑红 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 1998-06-01 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 汤鸿霄 |
| 关键词 | 天然矿物 锰矿砂 酚类化合物 界面吸附 界面氧化还原 光催化氧 化 有机废水处理 矿物地球化学循环 |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 中文摘要 | 含变价金属氧化物的天然矿物广泛分布于自然界中。丰富的储量和较强的氧化性使得它们对有机物的降解存在巨大的潜能。市售的锐钛矿型TiO：虽是行之有效的催化剂，但由于价格昂贵、回收困难等不足，尚未得到广泛应用。本文以四种典型的天然矿物为实验材料，评价了它们去除苯酚的效果及日光光解效应，从中筛选出效果最好的锰矿砂为进一步研究对象，针对天然矿物的基本特征，对其颗粒进行了表征。在此基础上，依据变价金属氧化物与有机物界面氧化还原反应基本理论，对锰矿砂界面吸附、降解酚类化合物及光催化作用的效果、影响因素和可能的机理进行了探讨。研究结果表明： (1)锰矿砂对苯酚具有很好的去除效果，适量的锰矿砂在最佳条件下可去除苯酚80％以上。其吸附去除的苯酚中，光催化降解作用约占6％左右。在本实验条件下，凹凸棒、尾矿砂、黄铁矿对苯酚的去除未发现明显效果。 (2)应用付立叶红外光谱、电位滴定法、N：吸附法、总锰的测定及颗粒表面有机物的测定等手段对锰矿砂的物化特性进行了颗粒表征。结果表明，锰矿砂较大的BET比表面和其表面含有的天然有机物有利于化合物在其表面的吸附和可能的化学反应。 (3)锰矿砂吸附苯酚遵循Langmuir型吸附等温式，吸附遵循二级反应动力学。吸附过程可用表面络合反应来描述。应用简化了的表面络合反应模式，求得pH=2．5±0．05，T=25℃时的条件平衡络合常数为0．04，吸附苯酚的表面总吸附位为O．76mmol gd：pH=6．5±O．15，T=25 o【=时， 条件平衡络合常数为0．012，表面总吸附位为0．088retool g～。高温、低pH值、适当锰矿砂与苯酚质量比有利于苯酚的吸附。较高离子强度不利于苯酚在锰矿砂表面的吸附；p043-和C矿的存在对苯酚的吸附产生抑制作用。 (4)酸性条件下苯酚存在时锰矿砂表面发生了氧化还原反应，光照促进了锰矿砂的溶解和苯酚的氧化。暗反应时界面氧化还原反应可用纯锰氧化物与酚类化合物的作用机理来解释，而光照的催化作用机理是由天然锰矿砂自身的表面特征所决定的。 (5)有机物结构影响锰矿砂界面氧化还原反应速率及光催化作用效果。在非光照条件下，四种取代酚存在时，锰矿砂溶解速率和溶解程度主要受取代基效应影响， 顺序为：对氨基酚>对苯二酚>对氯酚>苯酚。在光照条件下，光是影响溶解速率和氧化程度的主要因素，顺序变为：对苯二酚>对氨基酚>苯酚>对氯酚，其可能的机理归于锰矿砂颗粒表面的天然有机物、天然锰矿砂的复杂组成和结构以及不同取代酚及其与锰矿砂表面形成的前驱络合物对光的敏感性不同等。 基于以上分析和结论，我们认为在一定条件下将锰矿砂应用于某些废水处理是有可能的。适当延长反应时间，与其他水处理技术合理结合等过程，有待于进一步研究。此外，天然矿物锰矿砂的表面结构更接近于天然水体中的矿物颗粒特征，以它为实验材料研究得到的结果更接近于天然水中含锰矿物颗粒的地球化学循环过程。 |
| 学科主题 | 环境水质学 |
| 公开日期 | 2011-10-19 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/1294]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 郑红. 天然矿物对有机物的界面吸附、氧化及光催化作用研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 1998. |
入库方式： OAI收割
来源：生态环境研究中心
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