类水滑石衍生复合氧化物上NOx 储存、分解与还原的研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 於俊杰 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2007-06-07 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 郝郑平 ; G. Q. (Max) Lu |
| 关键词 | 氮氧化物排放 NOx 储存分解还原 类水滑石 复合氧化物催化剂 污染控制 Nitrogen oxides emission NOx storage-decomposition-reduction Hydrotalcite-like compounds Mixed oxide catalyst Pollution control |
| 其他题名 | Studies on NOx Storage, Decomposition and Reduction over Mixed Oxides Derived from Hydrotalcite-like Compounds |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 中文摘要 | NOx 储存还原技术是富氧条件下NOx 催化去除的很有前景的一种方法。与 传统NSR 催化剂Pt/BaO/Al2O3 相比，本论文中研究的类水滑石衍生复合氧化物 材料制备方法简单、成本低、易重现，具有与传统NSR 催化剂相当或更加优异 的性能。此外，本论文中合理设计的复合氧化物催化剂还能够直接催化分解大量 NO。采用恒定pH 值共沉淀方法合成了系列类水滑石前驱物，800 oC 焙烧制得 衍生催化材料，运用XRD、TG-DSC、N2 吸脱附和TPR 综合表征了材料的结构 特征，通过NOx 的吸附、脱附、分解和还原系统地评价了复合氧化物催化剂的 催化性能，并利用in-situ IR 技术深入探讨了NOx 吸附/脱附/氧化的反应过程与机 理，得到的主要研究结果如下： 1．Co-Mg/Al-O 系列催化材料 Co 离子在类水滑石前驱物中均匀分散，并促进催化剂中尖晶石相的形成； Co 的取代促进了NO 的催化氧化反应和部分亚硝酸盐向硝酸盐的转变，提高了 催化剂的NOx 储存性能；低温段（100 oC）NOx 在催化剂上主要以离子型NO2 - 的形式储存，而高温段（300 oC）则以单齿或双齿硝酸盐形式储存；在NOx 储存 的过程（300 oC）中催化剂能够直接催化分解部分NOx。 2．Co-Mg/X-Al-O（X = Fe、Mn、Zr、La）系列催化材料 Co-Mg/X-Al-O（X = Fe、Mn、Zr、La）催化剂均具有一定的储存性能，其 中Co-Mg/La-Al-O 催化剂在低温段（100 oC）和高温段（300 oC）均具有最好的 储存性能，其NO 储存容量分别为4.69 和7.56 mg/g；CO2 和H2O 均不同程度降 低催化剂的储氮能力；CO2 通过竞争吸附催化剂上的碱性位降低材料的储存性 能，而H2O 则通过水合反应造成催化剂性能的下降。 3．Ca-Co/Al-O 系列催化材料 在 x≤2.0 的条件下，成功合成了结构均一的系列含Ca 类水滑石前驱物 （CaxCo3-x/Al-HT）；Ca 取代Mg 后提高了材料的性能，其中Ca2Co1Al-O 催化剂 具有最好的高温（300 oC）储氮性能（12.88 mg/g），并能够直接分解55%的NO； CO2 对催化剂的NOx 储存性能有负面作用。 4．Ca-Co/La-Al-O 催化材料 综合上述结果，理性设计并研制出一种能够同时储存、分解和还原NOx 的多功能高效催化材料（Ca-Co/La-Al-O）；300 oC 时，该催化剂的NO 储存容量可 达19.0 mg/g，75%的NO 被直接催化分解为N2 和O2；储存在催化剂上的NOx 能够快速被H2 还原为N2 和H2O，催化剂具有良好的稳定性。这种材料在NOx 排放控制方面具有不断增长与更加广阔的应用前景。 |
| 学科主题 | 环境化学 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2010-05-25 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/189]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境纳米材料实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 於俊杰. 类水滑石衍生复合氧化物上NOx 储存、分解与还原的研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2007. |
入库方式： OAI收割
来源：生态环境研究中心
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