Pd/Si基孔材料的制备及其对挥发性有机污染物催化氧化过程的研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 何炽 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2010-05-30 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 郝郑平 |
| 关键词 | 挥发性有机物 排放控制 催化氧化 孔材料 动力学 Volatile organic compounds Emission control Catalytic oxidation Porous materials Kinetics |
| 其他题名 | Synthesis of Pd/Si-based Porous Materials and their Catalytic Performances for the Oxidation of Volatile Organic Compounds |
| 学位专业 | 环境工程 |
| 中文摘要 | 完全催化氧化技术具有操作温度低、氧化效率高、适用范围广等优点，已成为消除工业源排放挥发性有机污染物的主流技术之一。本论文采用不同方法制备得到了不同结构和性能的介孔、微孔-介孔催化材料，并以之作为活性组分载体，得到了系列高性能催化材料。通过XRD, TRR/TPO/TPD, N2 adsorption/desorption, FT-IR, XPS, SEM/TEM/HRTEM, NMR等表征技术手段，表征和考察了催化材料的结构特征和影响催化剂性能的主要因素，并研究了代表性催化材料上多组分VOCs的反应过程和反应动力学。主要结论如下： 1. 研究了材料的结构和物化性质（ZSM-5, Beta, MCM-41, MCM-48 和 Pd/SBA-15）对催化剂氧化性能的影响。Pd/ZSM-5和Pd/SBA-15具有良好的催化活性和稳定性。Pd/Beta和Pd/MCM-41的稳定性较差，原因可分别归因于催化剂积碳和水热稳定性差。载体的酸性和结构性质与催化剂活性密切相关。对氧化硅介孔材料进行Ti改性能够向载体中引入酸性位，可提高催化活性，且催化剂焙烧时间和焙烧温度都会对催化剂活性产生影响。 2. 选择性嫁接法能够较好地控制Pd粒子在氧化硅载体上的位置和分散，制得高催化性能的催化剂。活性组分前驱体溶液对活性相分散有显著影响，采用N,N二甲基甲酰胺时得到的催化剂具有最佳的Pd粒子分散度。 3. 通过控制实验条件，制得了高比表面积、高微孔率的复合型氧化硅催化材料，且材料的比表面积和微孔率可调。此外，采用两步晶化法和原位生长法制得了ZSM-5/MCM-48微孔-介孔复合分子筛材料，通过改变实验条件，能够对材料的微孔/介孔比例、孔结构、酸性等性质进行调变，得到活性和稳定性更高的催化剂。 4. 研究了Pd/ZSM-5催化剂上苯、甲苯和乙酸乙酯的催化氧化过程及动力学规律。结果表明污染物间存在较强的混合效应，芳烃之间存在较强的抑制作用，乙酸乙酯对苯的氧化有抑制作用，而对甲苯的氧化有一定的促进作用。Mars-van Krevelen动力学模型能够较好地描述不同VOCs的催化氧化行为。 |
| 学科主题 | 纳米材料与减排技术 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2011-04-25 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/574]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境纳米材料实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 何炽. Pd/Si基孔材料的制备及其对挥发性有机污染物催化氧化过程的研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2010. |
入库方式： OAI收割
来源：生态环境研究中心
浏览0
下载0
收藏0
其他版本
除非特别说明，本系统中所有内容都受版权保护，并保留所有权利。