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柴油车排放碳颗粒物和NOX的催化净化技术的研究

文献类型:学位论文

作者刘志明
学位类别硕士
答辩日期2001-06-01
授予单位中国科学院研究生院
授予地点北京
导师郝郑平
关键词柴油车排放碳颗粒物 NOX 钙钛矿型复合氧化物 Ag催化剂
学位专业环境科学
中文摘要本文以碳颗粒催化氧化及碳颗粒还原NO。为模型反应,系统地考察了钙钛矿型复合氧化物及其负载的Ag催化剂在柴油车排放碳颗粒物和NOx的催化净化中的性能, 并对催化剂进行了比表面积(BET)及表面总氧量,XRD,XPS和TPR表征与测试。
在c十0。一c02的催化反应中, 以Ce4+部分替代LaCoO~催化剂中的瞄’ ,使钙钛矿氧化物的催化活性有了较明显的提高,其中La叭ce叭co 03催化剂活性最高。以Caz+,Srz*,B矛’部分替代LaCoOa催化剂中的Laa+,对其催化活性产生了不同的影响,催化活性的顺序为L钆.。B矾。co 03>‰.。sr叫CoO,>L‰。c‰.。c00。,其中Lao。Ba0.。CoO。催化剂的活性与Lao.。ce¨C003相差无几。用Ni2.,Cu2+,Fea+部分替代L‰。ce¨CoO。B位的Coa+得到的催化剂,以La0.。ce¨Nio_5co¨03催化活性最高,而Lao,。ce¨cu0-5co。_50。催化活性最低。预氧化处理对Lao.。ce¨co。一飙0。(M=Fe,Ni,cu)体系的催化剂活性无明显影响, 预还原处理使其催化活性明显下降。
La0. 。ce¨c0, 一朋。03(M=Fe,Ni,Cu)系列催化剂的低温催化活性比L‰。ce。4}I}lnhM。()3(M=Fe,Ni,cu)系列催化剂高。由于该反应是一个气一固一固相反应,比表面积的大小对其催化活性无明显影响。
在碳颗粒还原N0。的反应中,随着反应气氛中0。浓度的增大,N0x的转化率升高,N0浓度的变化对NO。的转化率影响不大。以Ni2+,Cu>,Fea+部分替代La0。ce州CoO。B位的C03‘ 得到的催化剂, 在反应温度T<400℃ 时,L砒。Ceo.4Fe。15coD_5()3催化剂活性较高,反应温度T>460℃时,Lao.。ce¨co 03与Lao.。ce叫Ni¨co¨0。催化剂活性较高。而0.4%Pd/L凰.。Ceo.,CoO。催化剂的催化活性高于O.4%Pt/L‰.6Ce叭CoOa与La。.6Ceo.。Coo.99Pdo.0。O。催化剂。无论对于碳颗粒氧化的反应,还是碳颗粒还原N0。的反应,钙钛矿结构复合氧化物负载的Ag催化剂都具有比钙钛矿结构复合氧化物催化剂高的催化活性,Ag的最佳负载量为5%左右。对于5%Ag/Lao.。ce㈣cohM。0。(M=Fe,Ni,cu)系列催化剂,在c+0。一C02的反应中, 当M位金属元素变化时, 其催化活性无明显变化,而在碳颗粒还原N0。的反应中,以5%Ag/LaⅢce叭c003催化剂活性最高。
根据 La嘶ce。.~C003 与 5~oAg/L∈10.。ce⋯co 03催化剂的XRD 以及5%Ag/La¨ce叫Niol5co¨0。催化剂的XPS表征结果,可以得知钙钛矿结构复合氧化物负载的Ag催化剂表面的Ag是高分散的Ag+, 一方面, Ag+有利于NO在催化剂表面的吸附与活化, 另一方面, Ag’ 可以部分替代Lr’ , 诱导LaⅢce⋯co。一。M。()3(M=Fe,Ni,cu)系列催化剂产生阴离子空位,有利于0。的吸附活化以及晶格氧与表面氧的传输。因此,钙钛矿结构复合氧化物上负载的Ag催化剂,无论对于碳颗粒的催化氧化,还是对碳颗粒和N0。的同时催化净化,都是一种比较理想的催化剂,具有一定的应用前景。
学科主题环境化学
公开日期2011-10-21
源URL[http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/1369]  
专题生态环境研究中心_环境纳米材料实验室
推荐引用方式
GB/T 7714
刘志明. 柴油车排放碳颗粒物和NOX的催化净化技术的研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2001.

入库方式: OAI收割

来源:生态环境研究中心

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