二维炭基材料的制备及其对Gd3+的吸附性能研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 杨启毅
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| 答辩日期 | 2018-05-17 |
| 授予单位 | 中国科学院大学 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 王金清 ; 任嗣利 ; 周旭光 |
| 关键词 | 二维炭基材料 磷酸化石墨烯 磁性分离 氮化碳 钆离子 Two-dimensional carbon-based materials Phosphated graphene oxide Magnetic separation Carbon nitride Gd3+ ions |
| 学位名称 | 工程硕士 |
| 学位专业 | 材料工程 |
| 其他题名 | 无 |
| 英文摘要 | 稀土材料是我国重要的战略资源，随着稀土资源不断开发和利用，稀土资源存在流失及浪费现象。因此开发高效可回收利用的方法是现阶段稀土资源可持续利用的重要前提。二维炭基材料是从石墨烯等二维碳材料衍生发展起来的以碳为主要元素的二维纳米片层材料。二维炭基材料拥有的高比表面积和丰富的表面官能团等属性使其在稀土离子富集回收领域有广阔的应用前景。本论文工作中，我们借鉴稀土萃取中磷类基团对稀土钆离子（Gd3+）的高配位能力，将氧化石墨烯（GO）磷酸功能化得到磷酸化石墨烯（PGO）；与GO相比，PGO对Gd3+富集回收效率显著提高。在此基础上，设计制备了磁性纳米粒子负载的磷酸化石墨烯复合材料，实现了高效可循环的富集回收。最后，将块体石墨相氮化碳（g-C3N4）通过液相剥离制备少层二维g-C3N4纳米片，并研究了其对Gd3+的吸附性能。本论文主要的研究内容和结果如下： 1、利用膦类基团与Gd3+的高配位能力，以GO为原料制备了PGO。利用XRD、FT-IR等多种手段表征证实所制备的PGO是一种表面磷酸化的二维炭材料，其对Gd3+的吸附主要是基团配位控制的化学吸附过程。在温度为20℃、溶液pH为4条件下，PGO在经过120min的吸附反应后可达到最高吸附容量。与GO对Gd3+的吸附量238.51mg/g相比，PGO的吸附量高达351.85mg/g，提升了47.52%。 2、以高吸附性能的PGO为基础材料，设计并制备了可循环利用的磁性纳米粒子负载的PGO纳米复合材料（Fe3O4/PGO）。分析测试表明尺寸大约为10nm的Fe3O4纳米粒子均匀地负载于PGO的表面。该磁性复合纳米材料具有较高的磁响应特性，能在磁场作用下实现快速地分离。利用Fe3O4/PGO纳米复合材料对溶液中Gd3+进行吸附性能测试，结果表明其对溶液中Gd3+吸附容量为353.91mg/g，并且循环5次后吸附容量仍保持在90%以上。与PGO对比发现，Fe3O4的加入改变了PGO原有吸附特性，使最佳吸附条件从pH4变为6.5。 3、将类石墨结构块体g-C3N4通过液相剥离过程制备了少层二维g-C3N4纳米片层材料，分析了影响纳米片层剥离效率的主要因素，并设计了一个三因素水平的正交实验确定最佳的制备条件参数。结果表明g-C3N4在水系添加剂体系中超声剥离一段时间后可成功获得二维g-C3N4纳米片，该纳米片具有极少的层数和高的比表面积。此方法中超声对于片层结构具有较强的破环性，因此获得的表面具有大量的孔状缺陷。利用二维g-C3N4对溶液中Gd3+吸附性能进行研究，结果发现该纳米片对Gd3+的吸附容量可高达437mg/g。相比于其他吸附材料，其吸附性能显著提升，这主要是由于多缺陷的二维g-C3N4材料具有高的比表面积和表面活性，从而使其具有优异的吸附性能。 |
| 源URL | [http://ir.licp.cn/handle/362003/25289]  |
| 专题 | 中国科学院兰州化学物理研究所 |
| 作者单位 | 1.中国科学院大学 2.中国科学院兰州化学物理研究所; |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 杨启毅. 二维炭基材料的制备及其对Gd3+的吸附性能研究[D]. 北京. 中国科学院大学. 2018. |
入库方式： OAI收割
来源：兰州化学物理研究所
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