含Pd钙钛矿型复合氧化物催化剂结构与催化性能的研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 周克斌 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2003-06-01 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 徐晓白 ; 沈迪新 ; 陈宏德 |
| 关键词 | Pd 钙钛矿型复合氧化物 催化剂 结构 三效 |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 中文摘要 | 本论文利用BET、XRD、TEM、TPR、TPD以及XPS等表征手段， 对含Pd钙钛矿型复合氧化物催化剂(AB03，A=La，B=Co和／或Fe和／或Pd)：Pd在B位部分取代、B位Fe与Co的协同作用、Pd与AB03的结合方式、贵金属Pd的价态、Pd与氧空位的协同作用等结构信息方面进行了较为系统深入的研究，以三效催化反应或CO、C3H8的氧化反应为模型反应， 揭示了此类催化剂结构与催化性能之间的关系： 对Fe和Co系AB03催化剂而言，Pd可部分取代B位元素进入AB03晶格内部， 此类复合氧化物具有较好的化学稳定性。Pd的掺杂可使AB03中OH的活动性增强，从而使三效活性得以明显提高。在LaFexCoi-0_04-~Pdo．0403系列催化剂中Co、Fe之间存在一定的协同作用，适当调节Co／Fe的比例可以获得良好的三效性能。 在贵金属含量相同的情况下，Pd与钙钛矿型复合氧化物的结合方式(负载和掺杂)不同，所得催化剂的三效活性也不同。与LaFeo．77Coo．17Pd0．0603(B位掺杂Pd)相比，Pd／LaFeo．sCoo．203催化剂(钙钛矿负载Pd)中的Pd更易于被氧化还原， 其三效活性也相应高于前者。同时发现这两种催化剂的三效活性在偏富燃区比在理论空燃比时高， 主要是由于在富燃条件下发生了HC的水蒸气重整反应所致。 对Pd／ LaFeo． sCoo． 203催化剂上C3H8的氧化反应的研究表明，Pd／LaFeo．sCoo．203催化剂对C3H8的氧化活性远高于Pd／A1203催化剂。反应气氛 严重影响Pd／LaFe0．8Coo．203催化剂的氧化活性和Pd的价态。由于水蒸气重整反应，贫氧条件下可获得较高的C3H8转化率。反应气氛中存在过量水蒸气将引起催化剂失活并出现活性波动现象。 利用固相晶化法(solid phase crystallization-spc)可制备钙钛矿型复合氧化物负载Pd催化剂。该法所制备的催化剂不仅可得到表面高度分散的Pd细颗粒，还能使钙钛矿型复合氧化物具有大量的氧空位结构。这种具有氧空位结构的钙钛矿复合氧化物负载Pd催化剂具有优良的CO催化氧化活性。在该催化剂体系中，Pd是CO氧化反应的活性中心，氧空位能够吸附、活化并向Pd活性中心提供大量的活性氧。Pd与氧空位的这种协同作用是此类催化剂具有高活性的根本原因。 |
| 学科主题 | 环境化学 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2011-12-08 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/2073]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境化学与生态毒理学国家重点实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 周克斌. 含Pd钙钛矿型复合氧化物催化剂结构与催化性能的研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2003. |
入库方式： OAI收割
来源：生态环境研究中心
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