催化臭氧氧化降解饮用水中内分泌干扰物的研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 李海燕 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2004-06-01 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 曲久辉 |
| 关键词 | 内分泌干扰物 邻苯二甲酸酯 甲草胺 03 ·OH 催化 效能 机制． |
| 学位专业 | 环境工程 |
| 中文摘要 | 内分泌干扰物(EEDs)已成为环境污染特别是饮用水安全的重大问题，目前的研究主要集中在对内分泌干扰物的环境调查、毒理学研究及评价方法学的建立方面，而对其在环境及饮用水中的控制与去除缺乏研究积累。本论文针对环境内分泌干扰物的污染问题，以饮用水为研究对象，选择在饮用水源中普遍存在并具有内分泌干扰活性的两种有机污染物-4g苯二甲酸二正丁酯(DBP)和甲草胺为模型污染物，较系统地研究了两种内分泌干扰物的臭氧化降解方法、效能与过程机制。在此基础上，重点研究了催化臭氧化去除水中甲草胺的新方法和催化氧化过程机制，发展出一种饮用水中内分泌干扰物去除的新途径。 对DBP臭氧氧化降解的影响因素进行了全面的研究，考察了水源水中普遍存在的腐殖质、HCOa巧fⅡ悬浮物质对处理过程的作用效果。反应以自由基历程为主，升高温度、pH值和溶液的离子强度可促进反应；叔丁醇、HC03"由于是·OH抑制剂而抑制反应，悬浮物质则由于对DBP的吸附作用而促进反应。采用紫外一可见光谱，液相色谱(HPLC)，离子色谱， 气相色谱一质谱(GC-MS)等分析方法，对甲草胺臭氧氧化中间产物进行测定，明确了降解途径。氧化过程中产生了芳香族中间产物和小分子有机羧酸，羧酸由于其性质稳定而在溶液中累积使甲草胺不能矿化去除。 研究了Fe(II)、Mn(II)、Cu(II)和腐殖质作用下，均相催化臭氧氧化去除水中甲草胺的效能。研究结果表明，在适宜投量下，Fe(II)、Mn(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)和腐殖质均对臭氧化具有催化作用。对Fe(II)、腐殖质和Cu(II)而言，催化作用机理主要是通过各物质与溶液中溶解的03发生反应而产生·OH，进而显著提高氧化过程对甲草胺的降解能力；Mn(Ⅱ)对臭氧化的催化作用，则主要是它与臭氧反应生成水合态Mn02并再进一步形成具有催化活性的M．n02-OH所致。 利用均相催化中具有最好催化效果的Cu盐为原料，采用浸渍、旋转蒸发干燥、焙烧和筛分方法制得了Cu／A1203催化剂，将负载量为10％的催化剂固定于瑾青石蜂窝陶磁载体之上，进而研制出作为催化臭氧化的水处理反应器，它是饮用水中内分泌干扰物催化臭氧化降解的核心部分。 对固定化Cu／A1203臭氧化去除饮用水中甲草胺的效能与机制进行了较系统的研究。研究结果证明，与其它过程相比较，采用固定化C'u／A1203催化臭氧化，可显著提高臭氧氧化过程中的·OH产率，大大提高对水中甲草胺的无机化效率，明显降低了在臭氧化过程产生的性质稳定的小分子有机羧酸生成量，有效实现了甲草胺的矿化去除，并使处理后水的内分泌干扰活性降至方法检测限以下。 固定化负载Cu／A1203催化臭氧氧化降解EEDs过程中无金属离子溶出并且具有良好的重复使用催化效能，是一种安全有效去除饮用水中内分泌干扰物的方法。 |
| 学科主题 | 水处理工程 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2011-12-13 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/2118]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 李海燕. 催化臭氧氧化降解饮用水中内分泌干扰物的研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2004. |
入库方式： OAI收割
来源：生态环境研究中心
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