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稀燃气氛下NOx储存材料和氧化催化剂的研究

文献类型:学位论文

作者康守方
学位类别博士
答辩日期2005
授予单位中国科学院研究生院
授予地点北京
导师郝郑平
关键词NOx储存还原 氮氧化物 水滑石 柴油车氧化催化剂
学位专业环境工程
中文摘要本论文以NOx等温吸附、TPD、原位DRIF7S、BET、TPSR及XRD为研究手段,对以镁铝水滑石衍生氧化物为储氮材料的NOx储存还原催化剂进行了较为系统的研究,尤其对NOx储存反应机理进行了深入探讨,获得了如下创新性成果:
(1)Pt/Mg-A1-O催化剂在低温时主要以形成亚硝酸盐的形式储存大量的NOx,因此具有相当好的低温NOx储存性能。在较高反应温度时,Pt/Mg-A1-O催化剂主要以两种途径储存NOx。第一种途径,即NO首先在催化剂上的MgO位上形成亚硝酸盐吸附物种,继而这些亚硝酸盐吸附物种与邻近Pt位上溢流出来的活性氧物种发生氧化反应,生成硝酸盐。第二种途径,即在n活性位上吸附的NO和解离性吸附产生的活性氧物种之间发生氧化反应,生成N02,然后N02与Pt位相邻近的MgO反应,生成硝酸盐。
(2)对Cu-Mg-A1-O催化剂的NOx储存反应研究表明,Cu部分取代Mg的方式可以增强CuO与MgO之间的协同作用,使催化剂获得更好的NOx储存性能。H2还原处理使CuO由高氧化态转变成低氧化态,可以提高NO氧化反应速率,增加硝酸盐的形成量。CuO取代量的增加,在一定程度上可以增大NOx储存量,也有助于在催化剂上形成的硝酸盐的热分解,但是CuO取代MgO会导致催化剂上MgO含量下降,因此存在最佳CuO取代量范围。
(3)Cu-Mg-A1-O催化剂在相当宽的反应温度范围内都可以有效储存NOx,尤其具有优异的低温NOx储存性能。不同气体组分会对其NOx储存性能产生影响, 增加。2含量有利于NOx储存, 而C02、C3H6、S02和H20会对NOx储存产生负面影响。
(4)C3H6能够促进在Cu-Mg-AI-O催化剂上以硝酸盐形式储存NOx的分解。增大C3H6浓度,可以使硝酸盐分解温度向低温区移动,同时在催化剂上也会发“兰厂主“N2“=剂上负载蝴俐于提高NOxC 储枷㈨u
(5)在 -Mg-A1-O催化剂上负载贵金属,不利十@⑤NUx.*1/’.t“’“是可以促进降低催化剂上储存硝酸盐的热分解@go
与此同时,针对我国当前国情,开发了一种高抗硫性的柴油车氧化催化剂,得到如下结果:
钒助剂可以有效降低Pt/A120s催化剂对S02的转化。低的V20s负载量可以提高催化剂对CO、HC和NO的氧化活性,而过高的V205负载量,则会降低催化剂对CO、HC和NO的氧化。
学科主题纳米材料与减排技术
语种中文
公开日期2011-12-15
源URL[http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/2150]  
专题生态环境研究中心_环境纳米材料实验室
推荐引用方式
GB/T 7714
康守方. 稀燃气氛下NOx储存材料和氧化催化剂的研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2005.

入库方式: OAI收割

来源:生态环境研究中心

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