碳纳米管的化学气相沉积制备与纯化研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 俞国军 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2006-05-24 |
| 授予单位 | 中国科学院上海应用物理研究所 |
| 授予地点 | 上海应用物理研究所 |
| 导师 | 巩金龙 |
| 关键词 | 热化学气相沉积 溶剂热 碳纳米管 分子筛 缺陷 |
| 中文摘要 | 由于其独特的物理和化学性质及与此相关的潜在应用，碳纳米管已经成为了当今纳米科学技术研究的焦点之一。化学气相沉积（CVD）是迄今为止被公认的最适合大规模、低成本、可控性制备碳纳米管的技术，因此倍受关注，并在近十余年来取得了若干重大突破。不过，对于碳纳米管的制备来说，旧的突破还有提高和衍生的空间，而新的突破也需要不断产生，因此化学气相沉积法在制备碳纳米管方面仍将被寄予厚望。在本论文工作中，作者开展了对若干种碳纳米管的热化学气相沉积制备和生长机制的研究；对碳纳米管的气相结构修饰和单（双）壁碳纳米管的纯化进行了探讨。 首先，对以乙炔为碳源，溶胶-凝胶/铁为催化剂的多壁碳纳米管阵列进行了大规模制备的研究。发现600℃生长的碳纳米管就已具有较高的结晶度，且纯度较高。 其次，以乙醇为碳源合成了单壁碳纳米管和氧化铝模板制约的碳纳米管阵列。研究表明，由于羟基对无序碳的择优刻蚀作用，乙醇生长的碳纳米管阵列在石墨化程度上较目前同类（氧化铝模板制约）碳纳米管阵列要高。 研究了利用低温热CVD法高效率合成碳纳米管，其合成温度处于迄今为止热CVD法合成的最低水平。实验表明，在300℃，乙炔气体与稀土分子筛/镍催化剂作用形成“过碳层”；仅在330℃，分子筛表面就形成了大量的多壁碳纳米管。通过温度控制实现了对碳纳米管生长方式的控制，低温下，碳纳米管在分子筛表面以“顶端生长”方式生长，随着温度的升高，逐渐向“底部生长”方式转变。碳纳米管在500～550℃时生长效率最高，到800℃时产率很低。阐释了碳纳米管生长过程中乙炔与金属镍催化剂的作用机制。另外，在780℃，乙腈与稀土分子筛/镍催化剂作用以“底部生长”方式快速形成竹节型碳纳米管。 观察了高温乙醇（甲醇、水）蒸汽处理后的多壁碳纳米管结构修饰情况，发现碳纳米管上出现了多种新结构和现象，如极细纳米针尖，纳米管侧面开孔等。该研究不仅证实了乙醇热分解产生的羟基自由基对多壁碳纳米管具有刻蚀作用，而且显示了乙醇修饰碳纳米管结构以及水蒸气除去多壁碳纳米管的可行性。该研究对于确认和解释以烃类为碳源的高质量单壁碳纳米管合成过程中水蒸气和氧气的辅助作用也具有重要意义。 利用高温水蒸气在低压下对低纯度单（双）壁碳纳米管进行处理，发现其中所含的大量多壁碳纳米管能够被基本上选择性地去除，而保留的单（双）壁碳纳米管则保持了其结构完整性。该研究不仅证实了高温水蒸气对缺陷碳的择优刻蚀作用，而且发现了一种通过纯化获得高质量单（双）壁碳纳米管的新方法。 最后，研究了溶剂热法对单壁碳纳米管的纯化情况。实验发现包括大量多壁碳纳米管在内的所有杂质能够被溶剂热条件下的浓硫酸和浓硝酸混合液快速的氧化而除去；同时，单壁碳纳米管在处理后具有很高的功能化程度。该法在纯化和修饰单壁碳纳米管方面具有明显快速的特点。 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2012-04-11 |
| 页码 | 104 |
| 源URL | [http://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/7144]  |
| 专题 | 上海应用物理研究所_中科院上海应用物理研究所2004-2010年 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 俞国军. 碳纳米管的化学气相沉积制备与纯化研究[D]. 上海应用物理研究所. 中国科学院上海应用物理研究所. 2006. |
入库方式： OAI收割
来源：上海应用物理研究所
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