水煤气变换反应耐硫催化剂的研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 刘冰 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2011-05-30 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 导师 | 徐恒泳 |
| 学位专业 | 工业催化 |
| 中文摘要 | 水煤气变换(WGS)反应是整体煤气化联合循环(IGCC)系统中的重要过程。IGCC 中煤 制合成气经粗脱硫后仍含20ppmH2S，而工业WGS 催化剂在含20ppmH2S 的合成气中活性 较差。因此，开发WGS 耐硫催化剂对提高IGCC 系统能效具有重要意义。 本论文研究了一系列铂基催化剂在含硫合成气中的活性和稳定性，并考察了H2S 对催 化动力学和反应机理的影响。研制了一种水煤气变换1%(wt.)Pt/CeO2 耐硫催化剂。该催化 剂在673K 含20ppmH2S 的合成气中使用300h，前100h CO 转化率由79%降至73%，后 200h 维持稳定(平衡转化率79%)。而2%(wt.)Pt/γ-Al2O3 催化剂在相同条件下使用，前100h CO 转化率由78%降至71%，而后140h CO 转化率又缓慢降至69%。加入H2S 后两种催化 剂的甲烷化活性都被完全抑制。 提出了Pt/CeO2 催化剂的耐硫机理。催化剂在含硫合成气中使用后表面羟基数量减少 20～25%，加入H2S 后H2O 反应级数明显增加，说明H2S 和H2O 在CeO2 表面氧空穴处竞 争吸附，形成巯基，阻碍表面羟基的形成。但Pt 上吸附的H2 又可以溢流到巯基上，使其 以H2S 形式重新脱附，氧空穴得以恢复，从而使得催化剂WGS 活性保持稳定。 |
| 学科主题 | 物理化学 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2012-07-09 |
| 源URL | [http://159.226.238.44/handle/321008/116528]  |
| 专题 | 大连化学物理研究所_中国科学院大连化学物理研究所 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 刘冰. 水煤气变换反应耐硫催化剂的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2011. |
入库方式： OAI收割
来源：大连化学物理研究所
浏览0
下载0
收藏0
其他版本
除非特别说明，本系统中所有内容都受版权保护，并保留所有权利。