碳纳米管限域FeN催化剂应用于合成气转化的研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 杨志强 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2011-12-26 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 导师 | 包信和 ; 潘秀莲 |
| 学位专业 | 物理化学 |
| 中文摘要 | 本论文利用碳纳米管的限域作用首次合成了具有高含氮量(Fe:N 摩尔比为1:1)的、纯立方晶相的FeN 纳米粒子，研究了其在合成气转化制低碳烯烃以及低碳混合醇中的催化性能，取得了如下结果： ⑴ 成功地制备了CNTs 限域的高含氮量(Fe:N 摩尔比为1:1)、纯立方晶相的纳米FeN 催化剂，考察并优化了氮化条件，发现碳管管腔的限域环境不仅限制了FeN 粒子的长大， 而且提高了N 原子在FeN 晶格中的稳定性。而相同条件下在碳纳米管外壁则得到FeN 和 ζ-Fe2N 混合相的氮化铁。 ⑵ 碳纳米管限域的FeN 催化剂在合成气转化制低碳烯烃和合成气制混合醇反应中均 表现出优异的抗氧化性能，使其反应活性明显高于还原铁催化剂。同时其反应活性也明显 高于位于碳纳米管外壁的氮化铁催化剂，这可能是由于碳管管腔的限域作用不仅限制了氮 化铁粒子的长大，而且稳定了FeN 晶格中的N 原子所致。 ⑶ 在合成气制低碳烯烃的反应中，K、Mn、La、Cr 和Mo 助剂对FeN 的修饰作用不 同于传统还原铁催化剂，而是降低了碳纳米管限域的FeN 催化剂反应活性，其中Mn 助剂 可以有效地提高低碳烯烃的选择性，而K、La、Cr 和Mo 助剂则对低碳烯烃的选择性没有 明显影响。 ⑷ 在合成气制混合醇反应中，K、Mn、La、Cr 和Mo 助剂的添加尽管降低了FeN 催 化剂的反应活性，其中K、Mn、Cr 和Mo 助剂能够促进醇类产物的生成。 |
| 学科主题 | 物理化学 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2012-07-09 |
| 源URL | [http://159.226.238.44/handle/321008/116571]  |
| 专题 | 大连化学物理研究所_中国科学院大连化学物理研究所 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 杨志强. 碳纳米管限域FeN催化剂应用于合成气转化的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2011. |
入库方式： OAI收割
来源：大连化学物理研究所
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