室温离子液体中金属卟啉-双氧水催化烯烃的环氧化反应研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 李沛陪
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| 学位类别 | 硕士 |
| 答辩日期 | 2010-05-21 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 导师 | 李臻 |
| 关键词 | 室温离子液体 环氧化 过氧化氢 MnTFPPC1 微波 Room Temperature Ionic Liquids Epoxidation Hydrogen Peroxide Microwave |
| 学位专业 | 物理化学 |
| 中文摘要 | 环氧化反应是一类非常重要的反应，环氧化合物在食品添加剂、药物以及杀虫剂等许多方面具有广泛的应用。至今，如何在温和条件下高效、高选择性地实现烯烃的环氧化一直是备受人们关注的课题。金属卟啉配合物是基于对细胞色素P-450酶活性中心结构和功能的模拟而发展起来的，由于能够在温和条件下实现烯烃的高效、高选择性环氧化，因而被广泛研究。 近年来，随着绿色化学的兴起以及人们环保意识的不断增强，开发环境友好且高效温和的清洁催化氧化体系成为必然趋势。H2O2 和O2 作为廉价、清洁的氧源，其有效利用成为研究的热点。室温离子液体作为一种“绿色溶剂”也为清洁催化氧化体系的建立开辟了新途径。以离子液体作为氧化反应的介质，可以方便地实现催化剂的循环使用，成功地解决均相催化剂难于回收利用的难题。本论文重点开展了室温离子液体中，以H2O2 为氧化剂的锰卟啉催化烯烃环氧化反应研究。论文主要工作如下： 1. 合成了多种阴离子为BF4-的室温离子液体，用ESI-MS、1H NMR表征手段对其结构进行了表征。并对这些离子液体的pH值、溶解度、表面张力等物化性质进行了测定。 2. 研究了以H2O2 为氧化剂，室温离子液体中五氟代锰卟啉（MnTFPPCl）催化烯烃的环氧化反应。在最佳的反应条件下，得到了94.5%的环己烯转化率及 97.6%的环氧环己烷选择性。与有机溶剂中的反应相比，催化剂在室温离子液体中表现出更好的催化活性，其中[BPy]BF4 对反应的促进作用最大，但是正己烷萃取后催化剂循环使用的效果较差。 3. 初步研究了微波辅助下以H2O2 为氧化剂，室温离子液体中五氟代锰卟啉催化烯烃的环氧化反应。借助微波辅助手段可以极大地缩短反应时间，提高催化反应的效率。通过优化催化剂的回收方式，可以降低催化剂的流失，从而使得循环使用性能得到明显改善。 |
| 公开日期 | 2012-11-08 |
| 源URL | [http://210.77.64.217/handle/362003/1772]  |
| 专题 | 兰州化学物理研究所_OSSO国家重点实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 李沛陪. 室温离子液体中金属卟啉-双氧水催化烯烃的环氧化反应研究[D]. 中国科学院研究生院. 2010. |
入库方式： OAI收割
来源：兰州化学物理研究所
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