单体烃碳/氢同位素测试技术及其应用研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 李中平 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2009 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 导师 | 陶明信 ; 李立武 |
| 关键词 | 碳同位素 氢同位素 单体烃 同位素比率质谱 溶解无机碳 高温热转化炉 现代沉积物 古代沉积物 甘南高原 吐哈盆地 |
| 学位专业 | 地球化学 |
| 中文摘要 | 随着碳、氢稳定同位素在地球化学研究中的深入，其传统的同位素比值分析已 发展到单分子化合物的同位素比值分析。本文对单分子烷烃的碳、氢同位素组成测 试系统的重要参数进行了系统对比研究；并针对性的开展了某些非常规样品的同位 素组成分析方法的建立；在系统硬件部分，实现了高温热转换炉的自主研制；在单 体烃的碳、氢同位素组成特征研究中，结合生物标志物参数，初步开展了现代沉积 物与古代沉积物中单体正构烷烃的同位素组成特征方面的研究。本次研究主要取得 了以下认识： 1.对进样量与碳同位素值的关系进行了研究，结果表明，进样量与碳同位素值成 正相关关系，通过公式对数据进行处理，数据质量均有不同程度的提高；对离子源 的重要参数（发射电流、电子能量）进行了对比研究，表明当发射电流小于0.6mA 时，碳同位素值与发射电流呈负相关关系，当发射电流大于0.6mA时，对碳同位素值 影响不大；对电子能量与碳同位素值关系进行了研究，表明电子能量与碳同位素值 关系不大，而与出峰灵敏度具有密切的关系，电子能量小于100eV时，出峰灵敏度与 电子能量呈现正相关关系，当电子能量大于100eV时，出峰灵敏度开始下降，并对这 种现象的原因进行了系统分析；以常用的氧化剂（CuO/NiO）为例，对其使用温度 与甲烷碳同位素值关系进行了研究，表明在温度小于800℃时，同位素值与温度成正 相关，温度大于800℃时，对结果影响不大；根据氧化剂再生前后对单体正构烷烃的 碳同位素值影响进行了对比，表明氧化剂供氧不足时，其正构烷烃碳同位素值要偏 负；对系统进样口分流比与甲烷的氢同位素值关系进行了研究，当分流比较小时， 氢同位素值的测试结果的不确定度增大，当分流比较大时，氢同位素值趋于稳定。 2.通过反复的实验与对比，首次实现了GC-TC-IRMS系统中的高温热转化炉的研 制，通过对各种地质样品的测试及国内外标准对比，可靠性强。高温热转化炉的研 制成功降低了系统的维护成本。 3.对非常规样品的碳同位素组成分析方面，根据油气地球化学的研究需要，在不 用增加专用设备的情况下建立了DIC 的碳同位素分析方法，分析过程中可以避免大 气中二氧化碳的污染，并适用于不同浓度的DIC 样品的分析，特别是为大批量DIC 样品的预处理和测试提供了便捷的方法。 4.对甘南高原地表现代沉积物中的正构烷烃进行了研究。表明大部分样品的正构烷烃碳数丰度呈现出nC31>nC29>nC27，少数样品表现出nC29>nC31>nC27、个别样品表 现为nC31>nC27>nC29，并认为根据nC27、nC29、nC31碳数丰度分布特征进行植被类型 判断具有一定程度的局限性；在单体正构烷烃的同位素特征研究中，碳同位素值曲 线呈现负倾斜，造成这种现象的原因可能与地表植被类型有关；对单体正构烷烃氢 同位素特征进行研究，其氢同位素值整体比我国其它地区要偏负，造成这种现象的 原因可能与研究区与海洋的距离、研究区的海拔高度、以及地表植被类型等有着密 切的关系；对于氢同位素值类型曲线所呈现出规律性波动，推断不同物源外，碳-碳 键或碳-氢键的键能的差异，使正构烷烃在演化过程中产生同位素分馏而表现出的其 它形式。 5.在古代沉积物的研究中，对吐哈盆地烃源岩及原油中饱和烃组分进行了 GC/MS及单体正构烷烃的碳、氢同位素组成分析。生物标志物参数表明本次研究 的烃源岩主要为低熟烃源岩，而原油主要为成熟原油；单体正构烷烃碳同位素值整 体偏负，其碳同位素值曲线大多呈现负倾斜状态，碳同位素值在-33‰～-26‰之间， 表明吐哈盆地沉积环境为淡水沉积环境，并认为吐哈盆地原油为煤成油与部分湖相 原油的混合；对吐哈盆地原油正构烷烃的氢同位素值特征进行研究，氢同位素值大 体在-280‰～-140‰之间，氢同位素值明显偏负，且氢同位素值类型曲线基本一致， 表现在低碳数范围内（nC13-nC17）呈现正倾斜，之后随着碳数的增加呈现水平或负 倾斜状态，造成这种现象的原因可能与母源输入类型有关。 |
| 公开日期 | 2013-01-10 |
| 源URL | [http://ir.lig.ac.cn/handle/132962/1963]  |
| 专题 | 兰州油气资源研究中心_研究生论文_学位论文 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 李中平. 单体烃碳/氢同位素测试技术及其应用研究[D]. 中国科学院研究生院. 2009. |
入库方式： OAI收割
来源：兰州油气资源研究中心
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