煤岩热模拟气碳同位素组成与演化及示踪应用—以沁水盆地为例
文献类型：学位论文
| 作者 | 李晓斌 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2007-06 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 导师 | 陶明信 |
| 关键词 | 煤层气 阶段和累积的热模拟实验 产气过程 碳同位素 示踪应用 |
| 学位专业 | 地球化学 |
| 中文摘要 | 煤层气作为潜力巨大的新资源及其在煤矿减灾和环保方面的重大研究意义而成为全球性的热点领域。碳同位素作为煤层气的主要示踪指标，研究程度较低，许多问题尚不清楚。本文选择李雅庄较低煤阶（Ro=0.87%）煤样，进行了全煤、镜质组和惰质组的阶段和全煤的累积系列热模拟实验，系统地测试并研究了其产物的组分与碳同位素的组成与演化特征，并从机理上进行了理论探讨与解释。在此基础上，对沁水盆地煤层气典型实例进行了多方面的研究。本文取得的主要成果与认识如下： 1．全煤累积实验表现为随温度升高，产气率呈单向增加；全煤阶段实验产气率呈单峰型演变趋势。 2．全煤累积实验各气态烃的δ13C值分布范围在：δ13C1值为－36.8‰～－24.8‰，δ13C2值为－28.5‰～－20.4‰，δ13C3值为－26.5‰～－19.4‰，δ13Cn4值为－26.2‰～－19.1‰，δ13Ci4值为－29.5‰～－25.4‰。δ13C值的变化范围从CH4至C4H10依次变小，表明随碳数增加，温度对其δ13C值的影响变小，且温度越高，各烃类气体的δ13C值愈接近。各烃类气体的δ13C值在350℃到500℃范围内的演化呈变重的趋势；从500℃到600℃，各气态烃的δ13C值变轻。全煤累积实验所产的烃类的δ13C值与Ro（lgRo）值之间有较好的线性关系，获得了δ13C1－3与Ro值的回归方程：δ13C1＝24.24lgRo(%)－40.91‰，r＝0.97；δ13C2＝14.15lgRo(%)－29.89‰，r＝0.85；δ13C3＝10.22lgRo(%)－27.40‰，r＝0.75。 3．镜质组的δ13C1和δ13C2值的分布范围分别为－37.1‰～－20.5‰和－27.5‰～－12.4‰；惰质组的δ13C1和δ13C2值的分布范围分别为－36.8‰～－21.3‰和－27.3‰～－14.8‰。镜质组和惰质组阶段实验在同一温度点所生成的CH4的δ13C值之间有一定的变化幅度，差值在－0.3‰～－3.5‰之间，原因为两者的成因的化学作用不同。 4．全煤累积和阶段实验所产CO2的δ13C值随着温度的升高，δ13CCO2值总体在变重。CO2与CH4的δ13C值的变化趋势一致，成正相关关系，可能的原因是在高温、高压，CH4和CO2浓度高的情况下，CO2与CH4之间发生了碳同位素交换反应。 5．从400℃开始，在同一温度点，全煤累积实验的δ13C1值比阶段实验的δ13C1值偏轻，差值在－2.3‰～－8.3‰。在450℃相差最大，并且以450℃温度点为中心，两边温度点的碳同位素的差值在逐渐减小。同样，全煤累积的δ13C2值比阶段的δ13C2值偏轻，差值在－4.5‰～－7.9‰之间，而且随温度的升高，差值变大。 6．全煤累积实验所产CH4的δ13C值在550℃产生逆转的原因是可溶有机质与壳质组和镜质组所生成的沥青质组分在550℃大量裂解，它们的CH4产率与干酪根直接裂解所生成的CH4的数量稍小或接近。并且，它们裂解生成的CH4的δ13C值比干酪根直接裂解所产CH4的δ13C值轻。而全煤和惰质组阶段实验中，δ13C1值在500℃以后产生逆转的原因是由于煤岩的成气官能团的多样性造成的。这说明500℃以后，镜质组与惰质组生成CH4的机理不同，产气率也不同，所以生成的CH4的δ13C值不同。 7．通过热模拟气在产率、组分含量和碳同位素组成等方面的基本特征与演变规律，结合沁水盆地具代表性的晋城地区和李雅庄地区的煤层气实例，探讨了晋城地区和李雅庄地区的煤层气的形成过程及其演化特征，判识了成因类型，晋城地区煤层气应属于热裂解干气，李雅庄煤层气属于较典型的次生生物气。用实验所得的产气率数据换算成视煤气发生率，进行了晋城和李雅庄地区煤层气的产气量计算及资源量估算，资源量估算值（6.25×1011m3）略大于研究区勘探的煤层气储量（5.6×1011m3），说明本次估算的结果与实际勘探情况基本相符。 |
| 公开日期 | 2013-01-10 |
| 源URL | [http://ir.lig.ac.cn/handle/132962/1974]  |
| 专题 | 兰州油气资源研究中心_研究生论文_学位论文 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 李晓斌. 煤岩热模拟气碳同位素组成与演化及示踪应用—以沁水盆地为例[D]. 中国科学院研究生院. 2007. |
入库方式： OAI收割
来源：兰州油气资源研究中心
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