含铀物质及微量元素等对有机质生烃模拟的实验研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 卢红选 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2007-08 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 导师 | 孟自芳 |
| 关键词 | 有机质 水介质 热解 模拟实验 碳同位素 生物标志化合物 微量元素 |
| 学位专业 | 地球化学 |
| 中文摘要 | 有机-无机相互作用是油气形成过程中的一个重要的影响因素。近年来，油-气-煤-铀同盆共存，成藏成矿的现象被大家普遍关注。但长期以来对油、气、煤等有机成矿的研究主要侧重在有机质的热变质和热降解作用方面，而对铀等金属矿床的研究则多侧重在无机作用方面。科技部973国家重点科研项目《多种能源矿产共存成藏（矿）机理与富集分布规律》将就这些问题展开研究。本论文所要完成的任务是06课题的一部分，该子课题将从有机—无机地球化学过程的耦合关系问题及其衍生出的相关科学问题入手，来探讨多种能源矿产共存的形成机理与赋存条件。研究表明，有机质与铀矿的关系密切，而Mo、Zr、Se等又是铀矿化的指示元素，因此，我们通过一系列不同介质（含铀物质，微量元素），不同温度条件下的生烃模拟实验来模拟不同介质条件下的烃源岩的成烃过程，探讨不同介质条件下模拟实验产物的产率和产量变化特征及其地质、地球化学特征，为有机-无机相互作用（地质催化作用）的成烃机理和保存机理的建立提供实验基础。 实验所用样品为采自鄂尔多斯盆地三叠系的泥岩和侏罗系的褐煤，对样品及其它们与不同介质（含铀物质，微量元素）的混合物进行了热压模拟实验。对热解气态产物进行了气体组分和同位素分析，热解固态产物进行了抽提分析，并对部分产物的饱和烃族组分进行了分析。取得以下认识： 含铀物质的加入，极大的提高了褐煤和泥岩有机质气态产物的生成量。对气体组分的分析表明，产物中二氧化碳的含量增加，而甲烷的含量较少，一氧化碳的含量则是先增加后减少，表明有机质在低温阶段经含铀物质催化产生了较多的一氧化碳，而在温度升高后，大量的一氧化碳又被最终氧化为二氧化碳。这些结果必然导致气体产物酸烷比较大程度的增加。在各个温度点，对褐煤样品，酸烷比的增加均达到了40%以上，最高可达到147%；而对于泥岩样品，增幅则在0-20%之间。 含铀物质的加入，降低了褐煤热解产物中包括氯仿沥青“A”在内的大部分的可抽提有机质的产率，而对泥岩样品，饱和烃的产率却有所增加。这也证实，特定物质的地质催化作用具有一定的选择性，需要因地而异。气态产物的增加和液态产物的减少，是含铀物质对液态产物以及对高碳数气态烃类的催化裂解所致。 对液态抽提物的饱和烃的色质分析结果表明，含铀物质的加入，随演化程度的加深，使得主峰碳有所前移，轻重比值ΣnC21-/ΣnC22+变大，C31αβ22S/(22S+22R)在有机质低演化程度时增大。而含铀物质对OEP以及三环萜烷/霍烷等参数的影响则因有机质的类型而异。 在整个实验阶段，褐煤和泥岩热解气中甲烷的稳定碳同位素比值δ13C值具有重-轻-重的变化趋势。从热解模拟试验气体碳同位素数据的δ13C值来看，褐煤和泥岩样品热模拟样品气体的δ13C值大小趋势大致为：δ13CCO2>δ13CCH4> δ13CCO。 在整个实验阶段，随实验温度增高（有机质的Ro值增大），褐煤和泥岩热解乙烷的δ13C值呈现逐渐变重的趋势。褐煤样品热解C3和C4的δ13C值也呈现相同的结果。 含铀物质对泥岩有机质产生的碳同位素分馏作用要比褐煤有机质大，但这种分馏作用受温度或有机质演化程度的影响。例如，在低成熟、成熟甚至高成熟阶段，含铀物质的加入，都使得泥岩热解甲烷的稳定碳同位素比值变重，而在过成熟阶段，该同位素比值却变轻，具体的反应机理目前还不清楚。 含铀物质对于热解CO2起到了显著的分馏作用，不管是褐煤样品，还是泥岩样品，含铀物质的加入，均使得热模拟二氧化碳气体的稳定碳同位素比值变轻。对于泥岩样品，减轻的幅度在2‰-8‰；而对于褐煤样品，在1‰-3‰。含铀物质对褐煤和泥岩热解CO的稳定碳同位素分馏作用因温度和样品而异。 不同的微量元素表现出了不同的参与反应的能力。除Se元素外，Mo、Zr元素的加入，均显著的增大了褐煤热解气态产物的量。同时，微量元素Mo、Zr和Se的加入，一定程度上改变了褐煤热模拟液态产物的族组分组成，但是这种改变因热解产物族组分的不同而异。在包括沥青质、饱和烃、芳烃和非烃的族组成分析中，发现微量元素仅对芳烃和饱和烃产率有明显的影响。显然，微量元素的加入，几乎在所有的温度范围内，芳烃和饱和烃族组分的产率均在一定程度上有所降低，表明微量元素Mo、Zr和Se对促进这两种族组分的降解具有显著的作用，这在一定程度上加速了有机质的成熟过程。 |
| 公开日期 | 2013-01-10 |
| 源URL | [http://ir.lig.ac.cn/handle/132962/1978]  |
| 专题 | 兰州油气资源研究中心_研究生论文_学位论文 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 卢红选. 含铀物质及微量元素等对有机质生烃模拟的实验研究[D]. 中国科学院研究生院. 2007. |
入库方式： OAI收割
来源：兰州油气资源研究中心
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