担载过渡金属催化剂对乙酸重整和苯催化燃烧反应研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 李志鲲 |
| 学位类别 | 理学博士 |
| 答辩日期 | 2012-05-25 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 导师 | 吕功烜 |
| 关键词 | 水蒸气重整 乙酸 催化燃烧 苯 Steam reforming Acetic acid Catalytic combustion Benzene |
| 学位专业 | 物理化学（含：化学物理） |
| 中文摘要 | 本文研究了多种担载型过渡金属催化剂对乙酸水蒸汽重整和苯催化燃烧性能的影响，获得了如下主要结果： 研究了Ni/La2O3催化剂对乙酸水蒸汽重整反应性能，发现Ni/La2O3催化剂有更好的低温活性和稳定性，这是因为Ni和La2O3之间有较强的相互作用。催化剂较强的抗积碳能力主要是通过La2O3和积碳间的固相反应实现的。作者在此催化剂上研究了乙酸重整的反应路径。甲基和CO中间体是乙酸水蒸气重整反应中的重要中间体。甲基可以加氢形成CH4，也可以脱氢形成积碳。CO中间体可以发生脱氧反应生成积碳，也可以脱附形成CO副产物。羟基的存在对于目标产物H2和CO2的生成至关重要，因为甲基和CO中间体只有和羟基发生反应才可以生成目标产物。 研究了Ni/ZrO2催化剂对乙酸重整性能，发现Ni的负载量对催化剂催化性能有显著影响。作者利用此催化剂探索了CH4和CO的产生路径。乙酸裂解、甲烷化反应和甲烷的水蒸气重整反应共同控制CH4在重整产物中的浓度，而水汽变换反应则控制CO的生成量。 研究了CoOx/γ-A12O3对苯催化燃烧的性能和Co的分散阈值效应。Co的分散阈值为4%。在分散阈值以下时，Co以单层分散的氧化物形式存在，催化剂活性随担载量增加而显著提高；而当大于分散阈值时，以氧化物晶体形式存在，催化活性变化不明显。催化剂的表面活性物种为Co3O4和CoAl2O4，Co3O4活性较好，而CoAl2O4活性较低。 研究了CuO/γ-A12O3对苯催化燃烧性能和CuO在γ-A12O3上的分散。结果表明，在分散阈值以下，CuO以高分散的状态存在于γ-A12O3表面，为主要的活性相，但该物种不稳定，随着焙烧温度的升高，铜离子进入γ-A12O3晶格，导致活性下降。高于分散阈值时，形成体相CuO，逐渐覆盖高分散的物种，致使催化剂活性逐渐下降。 |
| 公开日期 | 2013-04-02 |
| 源URL | [http://210.77.64.217/handle/362003/2838]  |
| 专题 | 兰州化学物理研究所_OSSO国家重点实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 李志鲲. 担载过渡金属催化剂对乙酸重整和苯催化燃烧反应研究[D]. 中国科学院研究生院. 2012. |
入库方式： OAI收割
来源：兰州化学物理研究所
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