光催化具有潜在利用太阳光能，高效彻底去除污染物的能力，已逐渐成为一项绿色环保的环境净化新技术。石墨相碳化氮（g-C₃N₄）在可见光照射下就能有效地被激发，并且具有良好的稳定性和无毒等优点。目前对g-C₃N₄的研究还不够全面，人们还不是很清楚g-C₃N₄在光催化反应中的作用机理。本论文应用g-C₃N₄可见光催化降解优先污染物三氯酚和还原六价铬（Cr(VI)），并详细讨论了催化反应的机理。具体的研究内容如下：

1.     g-C₃N₄催化剂的制备和应用于可见光降解三氯酚的研究：采用加热聚合双氰胺的方法制备了g-C₃N₄催化剂。经XRD、XPS、TEM等手段对制备的淡黄色粉末状催化剂进行了表征，表明我们制备出了典型的石墨相碳化氮催化剂。制备的g-C₃N₄催化剂对三氯酚有很好的可见光降解效果：10^-4 M的三氯酚在1 g/L g-C₃N₄催化下，经可见光照射3 h，可完全降解。溶液TOC去除和Cl^-积累的数据表明，g-C₃N₄可见光催化对三氯酚有很好的去毒效果。

2.     g-C₃N₄光催化降解三氯酚机理探讨：g-C₃N₄具有不同于传统光催化剂TiO₂的独特能带结构，因此其光催化反应机理也必然具有特异性。自由基捕获实验和反应过程中活性物种的检测结果表明，超氧自由基是大气环境下g-C₃N₄可见光催化三氯酚降解的主要活性物种。在氮气环境下，金属离子作为导带电子捕获剂的实验证明，g-C₃N₄价带空穴可以直接氧化降解三氯酚。根据三氯酚降解过程中检测到的中间产物，提出了可能的降解反应路径。

3.     g-C₃N₄光催化同时还原Cr(VI)和降解三氯酚：Cr(VI)的还原和三氯酚的降解之间存在协同效应，只有当三氯酚存在时，g-C₃N₄才能可见光催化还原Cr(VI)；当Cr(VI)存在时，三氯酚的降解反应速率提高超过30%。考察了Cr(VI)和三氯酚的初始浓度、pH、溶解氧对光催化反应的影响，对Cr(VI)还原和三氯酚降解的过程进行了研究。反应中检测到了Cr(V)和增强的羟基自由基的信号，表明Cr(VI)的还原主要来自于自由基反应。强氧化性的羟基自由基的大量生成和光生空穴参与反应，是造成三氯酚降解速率提高的主要原因。